设计p-n同质结构实现碳氮光催化剂的全解水性能

非金属氮化碳(CN)因其独特的光催化性能而备受关注.本文利用水热处理、高温烧结、高能球磨和烧结的方法成功制得一种具有混合结构的CN光催化剂.先以三聚氰胺为原料进行水热处理(180℃,24 h),过滤干燥后,转移到高纯氩气保护下的管式炉中,于550℃处理1 h得到CN材料.然后将CN用三聚氰胺和氟化铵水热180℃处理24 h,过滤、干燥、煅烧(550℃,1 h)得到第二种材料.最后将其与CN材料按等比例混合,经高能球磨研磨,再于管式炉中在气氛保护下淬火,得到最终催化剂样品.由于这种结构的界面作用,使CN光催化剂显示出了高的光催化活性.它的产氢效果可以高达17028.82μmol h^(–1)g^(–1),在420 nm光照下,其光量子效率也达到11.2%.随后,采用纳秒级别的时间分辨萤光(PL)光谱测得其荧光寿命为9.9 ns.有助于电子与空穴参与反应更有趣的是,在不加牺牲剂时,该光催化剂具有高效的全解水效果,其产氢效率为270.95μmol h^(–1)g^(–1),产氧效率为115.21μmol h^(–1)g^(–1),有望实际用于全解水反应中.另外,通过紫外可见漫反射光谱,PL光谱和材料的比表面等测试来考察该CN光催化剂效果好的原因.发现该材料具有更高比表面积有更多活性点参与反应.同时,通过电化学测试获得了肖特基曲线和电流-电压曲线,发现该光催化剂里含有少量的pn结构,这种结构使材料在弱光下也会产生光生载流子,实际上它是起到光生载流子的激发作用,即在相同光照下,就会产生更多的光生载流子数量,从而进一步提高了其催化效果.因此,本工作对优化碳氮光催化剂的催化效果有很好的指导意义.