Mo-Sn催化剂上CO催化氧化的研究

采用沉淀浸渍法制备了一系列不同Mo/Sn物质的量比的Mo-Sn催化剂,以CO氧化反应作为探针反应考察不同Mo含量对CO催化氧化反应性能的影响,进一步研究催化剂的活性中心结构及构效关系。结果表明,Mo1Sn20催化剂在300℃实现了CO完全转化,相比纯SnO_(2)催化剂的转化温度降低了50℃。采用XRD、Raman、XPS、H2-TPR及In situ FT-IR等表征手段对催化剂的结构、钼物种价态、氧化还原性等进行了研究。相较于纯SnO_(2)催化剂,当引入较少含量的Mo物种后,Mo1Sn20催化剂比表面积增大为反应提供了更多的活性位点,Mo-Sn之间的相互作用增强使得MoO3部分向MoOx转变,产生较多的Mo^(5+)物种,Mo^(5+)物种的存在促进了氧气的吸附活化以及氧原子的迁移,晶格氧与Mo^(5+)物种共同作用增强了CO的催化性能。

山西省近地面O_(3)时空分布特征及防治研究

基于山西省2018年-2023年例行监测数据,分析了该省近地面O_(3)时空分布特征,选取大同、晋中、临汾三市开展典型城市污染特征分析。结果表明:近年来全省城市区域SO_(2)、CO、NO_(2)、颗粒物的污染状况有明显改善,O_(3)年均浓度降幅最小,秩系数分析显示O_(3)改善无显著意义,部分地区出现O_(3)污染加剧。省域尺度年内O_(3)浓度月变化呈单峰型,污染呈区域化,年均浓度超标区域集中在太行山与吕梁山之间的汾河谷地中南部和中条山-太岳山一线东侧的长治盆地。典型城市的O_(3)小时浓度日变化呈单峰型特征;晋中、临汾两市O_(3)浓度月变化呈“M”型特征,大同市O_(3)浓度月变化呈单峰型。为持续改善空气质量,山西省应加强PM_(2.5)与O_(3)协同控制,推进产业结构调整,强化VOC减排,完善VOC监测网络建设。

火焰喷雾热解制单原子催化剂研究进展

随着全球能源和环境问题的日益严重,单原子催化剂兼具100%原子利用率和独特的电子结构,受到研究机构的广泛关注。单原子催化剂商业化应用的关键在于其规模化制备及在重要工业反应的应用。近年来,火焰喷雾热解法是一种简单、高效、可规模化制备单原子催化剂的合成策略。本综述对单原子催化剂规模化制备方法和火焰喷雾热解制单原子催化剂的研究进展进行综合评述。总结了火焰喷雾热解制Mo、Pt、Pd、La、Zr基单原子催化剂在甲烷无氧转化、CO氧化、CO_(2)加氢制甲醇和光催化反应的研究进展。相比于传统的湿式制备方法,火焰喷雾热解法所制单原子催化剂具有良好的高温结构稳定性、抗积炭性、各组分的物相及其空间分布可控等优势。对火焰喷雾热解制单原子催化剂的发展方向进行了展望。

加强研究所图书馆的信息提供能力建设——中科院山西煤化所图书馆信息资源发展之路

近几年，中科院山西煤炭化学所图书馆通过参加国家科学数字图书馆(CSDL)组织的电子资源集团采购，使该所图书馆网上信息资源建设走过了从无到有、专业数据库种类逐步完善的发展历程。

电化学表面处理PAN基炭纤维的表面性能研究

以NH4HCO3为电解质对PAN基炭纤维进行了连续表面处理,并利用X射线光电子能谱 (XPS)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱、扫描电子显微镜(SEM)和自动电位滴定等方法,系统研究了电化学氧化反应后炭纤维表面石墨微晶尺寸的变化规律,推导出微晶宽度(La)、微晶厚度 (Lc)与电流密度 (J)之间存在线性关系式;同时,经电化学氧化处理后,炭纤维表面含氧官能团的摩尔分数增加 8.54%,表面吸附水的摩尔分数增加 5.34%,使其表面由憎液性变为亲液性,这有利于提高炭纤维增强树脂基复合材料(CFRP)的层间剪切强度(ILSS)。

酚醛树脂基活性炭微球的电化学性能研究 I.酚醛树脂基微球制备过程的研究

选用线型酚醛树脂为原料,采用乳化法可制得微球。为了揭示微球的成型,考察了在制备过程中酚醛树脂乙醇溶液的浓度、搅拌速率、成球终温、固化剂及表面活性剂的数量对酚醛树脂基微球的影响。研究结果表明:微球球径随着树脂溶液浓度的降低而减小,亦随搅拌速率的降低而减小;当搅拌速率为 400r/min左右,表面活性剂的浓度在 0.28mol/L^0.74mol/L,固化剂量的质量分数为 6.0% (基于酚醛树脂 )时,可得到球形度良好的微球。在高于树脂软化点以上成球终温对成球影响不大。

硫醇在金电极上的SA单分子层膜的电化学研究

金基底上的硫醇自组装单分子层膜（Ｓｅｌｆ－ａｓｅｍｂｌｅｄｍｏｎｏｌａｙｅｒｓ，ＳＡＭｓ）具有良好的稳定性和有序性，因此在基础研究及应用技术等领域都受到了广泛的重视［１］．通过电化学方法测定自组装膜对溶液中电活性物质的异向电子转移的阻碍作用，可以非常...

酚醛基活性炭纤维孔结构及其电化学性能研究

利用水蒸汽活化法制备了酚醛基活性炭纤维(ACF-H2O),对其比表面积、孔结构与在LiClO4/PC(聚碳酸丙烯酯)有机电解液中的电容性能之间的关系进行了探讨.用N2(77K)吸附法测定活性炭纤维的孔结构和比表面积,用恒流充放电法和交流阻抗技术测量双电层电容器(EDLC)的电容量及内部阻抗.研究表明,在LiClO4/PC有机电解液中,ACF-H2O电极的可用孔径(d)应在0.7nm以上.随着活化时间的延长,ACF-H2O的孔容和比表面不断增大,但微孔(0.7nm<d<2.0nm)和中孔(d>2.0nm)率变化很小,活化过程中孔的延伸和拓宽同步进行,但过度活化则造成孔壁塌陷,孔容和比表面迅速下降.因此,除活化过度的样品外,电容量随比表面积呈线性增长,最高达到109.6F·g-1.但中孔和微孔的孔表面对电容的贡献不同,其单位面积电容分别为8.44μF·cm-2和4.29μF·cm-2,中孔具有更高的表面利用率.ACF-H2O电极的电容量、阻抗特性和孔结构密切相关.随着孔径的增大,时间常数减小,电解液离子更易于向孔内快速迁移,阻抗降低,电极具有更好的充放电倍率特性.因此,提高孔径和比表面积,减少超微孔(d<0.7nm),是提高EDLC能量密度和功率密度的重要途径.然而仅采用水蒸汽活化,只能在小中孔以下的孔径范围内进行调孔,ACF-H2O电极电容性能的提高受限.

氧化沥青化学结构及成焦行为的研究

无喹啉不溶物煤焦油在 30 0℃空气吹扫氧化 2h～ 12h制备了一系列氧化沥青 ,氧化沥青的化学结构通过1H -NMR ,13 C -NMR ,FT IR ,元素分析和族组成分析进行 ,结果表明 :空气吹扫可促进脱氢缩合反应的进行 ,随着空气吹扫时间的增加 ,α 氢显著减少 ,氧化沥青中氧含量并没有大的增加。在 480℃ ,0 .1MPa和 1.6MPa下分别将氧化沥青进行焦化 ,考察了焦收率以及光学组织结构变化情况。结果表明 ,空气吹扫氧化可提高煤焦油沥青的焦收率 ,轻度氧化对中间相组织影响不大 ,重度氧化抑制中间相组织的发展。

我国煤炭热解技术研究进展

介绍了我国煤炭热解及其相关技术的发展历程,对迄今开发的主要工艺过程做了扼要介绍和技术比较,并跟踪了各种热解技术的工业化情况,指出了当前面临的问题,同时提出了相应建议。

煤显微组分分子结构模型的量子化学研究

采用分子力学和半经验量子化学方法,研究了神木煤显微组分的分子结构模型,比较了镜质组和惰质组分子模型的能量构成、不同类型键的键长和键裂解能。研究结果表明,扭转能和范德华能是分子中的主要作用力,取代基对体系能量有明显影响,烷基取代基使体系能量增加,而苯基取代基使体系能量降低;脂肪C—C键长比芳香C—C键长长,说明脂肪C—C在受热过程中比芳香C—C更容易断裂分解。对各键裂解能的计算结果表明,Car—Cal键的裂解能高于Cal—Cal,Car—O醚键的裂解能高于Cal—O醚键。而惰质组结构模型中除C—O醚键外,各键的裂解能均高于镜质组,说明惰质组结构模型比镜质组有较高的热稳定性。

石墨烯在电化学储能过程中理论研究进展

本文对目前石墨烯在电化学储能过程中理论计算的研究进行系统整理,从石墨烯材料电子结构特征出发,对其在超级电容器、锂离子电池和氧还原过程中石墨烯起的作用进行综述,详细讨论了石墨烯在以上不同电化学环境中与物质的相互作用机制,为新型石墨烯基电化学储能器件的研究提供理论基础和研究思路。

静电纺丝法制备多孔纳米炭纤维及其电化学性能研究

分别以聚乙烯醇(PVA)/热固性酚醛树脂(PF)/碳酸钾(K2CO3)和PVA/PF的水溶液为纺丝原液,通过静电纺丝、固化和炭化处理制得多孔纳米炭纤维。利用扫描电子显微镜(SEM)、低温氮气吸脱附等对所制多孔炭纳米纤维进行表征,并将所制多孔炭纤维作为模拟电容器电极材料,利用循环伏安和恒电流充放电进行了电化学性能测试。结果表明:纺丝原液中加入K2CO3后所制多孔纳米炭纤维的比表面积增大(从564 m.2g-1提高到668 m.2g-1),电化学性能提高(在电流密度为0.2 A.g-1的情况下,比电容由165 F.g-1提高到178 F.g-1)。

化学修饰氧化铝负载钴基催化剂吸附与反应行为的研究

提出了一种改进催化剂活性和 C+5烃选择性的方法 ,利用原位红外光谱、TPSR和费 -托合成反应考察了催化剂的还原、分散、吸附与反应行为的关系 .研究表明 ,载体处理的差异决定了 CO在催化剂表面上的吸附形态 ,钴负载在氨修饰氧化铝上有利于桥式 CO吸附 ,而醋酸改性氧化铝则增进了金属钴与载体之间的相互作用 ,催化剂以线形吸收态为主 .CO加氢反应表明 ,氨修饰氧化铝负载钴催化剂能促进活性和 C+5烃选择性的提高 ,而醋酸修饰氧化铝可抑止钴催化剂的活性和碳链增长 .

蒙旦树脂化学组成的研究

采用阴离子交换色谱和硅胶－氧化铝柱色谱对云南寻甸蒙旦树脂（ＸＤＳＺ）、潦浒蒙旦树脂（ＬＨＳＺ）、昭通蒙旦树脂（ＺＴＳＺ）和吉林舒兰蒙旦树脂（ＳＬＳＺ）进行了族组分的分离。树脂游离酸，树脂结合酸，树脂烃和树脂醇在各树脂中的百分含量分别为ＸＤＳＺ１１．８６，８．７６，１２．３０，４５．９９；ＬＨＳＺ１５．８９，１３．９１，４．９０，４５．９９；ＳＬＳＺ２５．４６，８．０７，１７．４０，３６．２２；ＺＴＳＺ２Ｏ．００，１６．０９０３．８４，４５．５６。红外光谱结果表明，树脂是由分子量较小的正构酸、醇和烃以及具有上述官能团的环状，支链、芳构、饱和或不饱和以及特定结构内酯和其它含氧的各种化合物组成。单元化合物中存在着丰富的甲基，偕二甲基等。

生物质化学组分在空气和合成气下的热重行为研究

在热重分析仪上,分别在空气和合成气气氛下,对生物质三种化学组分(纤维素、半纤维素和木质素)的热重行为进行了研究,考察了两种不同气氛下生物质及其三种组分的热化学转化温度区间分布;同时通过合成样品(以不同比例混合的三种组分的混合物)热重曲线的实验值和理论计算值的对比分析,考察了生物质化学组分在不同气氛下热重行为的相互作用。结果表明,在空气和合成气气氛下生物质各种化学组分发生热化学反应从难到易的顺序为木质素>纤维素>半纤维素,这是由其不同的化学结构决定的,但不同气氛下各组分的具体热重行为存在一定差别。在合成气气氛下木质素及半纤维素在与纤维素的共热解过程中存在明显的协同作用,而在空气气氛下半纤维素及纤维素在与木质素的共燃烧过程中存在一定的协同作用,这与各组分在不同气氛下所处的热化学反应温度区间具有一定的关系。

吡啶在H-MOR分子筛孔道中吸附的量子化学研究

用24T模型和两种ONIOM2方法(QM/QM和QM/MM)研究了杂原子H-AlMOR和H-BMOR分子筛的结构、酸性及其对吡啶的吸附性能.吸附热以及分子筛的几何结构和电子结构数据表明,H-BMOR的B酸性远远弱于H-AlMOR,因此二者可分别应用于对酸性要求不同的催化反应.采用QM/QM计算得到的吡啶在H-AlMOR上的吸附热(219.3 kJ/mol)与实验结果(200 kJ/mol)比较接近.QM/QM方法尽管耗时较多,但能得到更精确的结果,而QM/MM方法可用于定性研究及对模型结构的初步预测.吸附复合物的结构参数及红外振动频率等数据表明,吡啶在两种分子筛上吸附时均发生了质子转移,生成PyH+…ZeO-离子对.此外,吸附复合物中还存在多重氢键作用.

二种高硫煤中硫氮化学形态的研究

利用XPS技术研究了贵定煤和西班牙Mequienza煤中硫和氮化学形态的分布,并结合流K-边XANES和Mossbauer谱着重考察贵定煤中硫化学形态.结果表明,贵定煤中含硫化合物主要以噻吩形态存在,其次为有机硫化物;而Mequienza煤中以有机硫化物含量最大,噻吩硫次之.有关含氮化合物,Mequienza煤以吡咯和吡啶氮为主,但在贵定煤中观察到较大浓度的氧化氮化合物.

化学链制氢技术的研究进展与展望

归纳总结了化学链技术在制氢方面的研究和应用,目前主要应用方式有三种:化学链重整制氢(CLR)、钙链循环制氢(Ca-CLP)、化学链制氢(CLHG)。为制得高纯氢气CLR和Ca-CLP都需要水汽变换、变压吸附等后续处理过程,而CLHG在实现CO_2捕集的同时不需要额外的氢气净化过程,优势明显。氧载体的选择、制备和反应器结构设计是CLHG的关键。与其它氧载体相比,由于铁基氧载体具有制氢效率高、廉价易得、环境友好度高等特点更适合CLHG过程。而未经修饰的铁基氧载体容易失活,通过添加惰性组分和其它金属元素能增加其可循环性、抗积碳性、反应性。气固两相的热力学特性分析有助于CLHG反应器的设计,气固逆流接触的两段流化床和移动床两类反应器适合CLHG过程。以煤为燃料的CLHG过程将是化学链制氢的重要研究方向。

包裹型长效腐植酸尿素的化学组成结构研究

长效腐植酸尿素 (UHA)是将活化腐植酸包涂 渗透于尿素颗粒表层而成 ,其生产工艺和增产效果都已得到验证。本研究采用化学法和波谱法对UHA进行了化学组成结构研究 ,结果表明 ,腐植酸渗入尿素颗粒表面 ,形成一层较稳定的包膜 ,使尿素的强度提高了 48 0 3%。两种反应产物中还分别有 0 6 5 %和 4 31%的尿素与腐植酸发生了化学反应及物理化学吸附 ,生成的复合物量与腐植酸加量呈正相关 ;尿素主要与腐植酸中的羧基和酚羟基发生了离子交换。