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螺[4,5]-癸烷和螺[5,6]-十二烷燃料热解机理及反应动力学研究
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作者 王鸿燕 孙欣悦 +3 位作者 周雨柔 刘国柱 王宇桐 曹景沛 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期1020-1034,共15页
采用B3LYP/6-311++G(d,p)和反应性分子动力学方法,对螺[4,5]-癸烷(C_(10)H_(18))和螺[5,6]-十二烷(C_(12)H_(22))的热解机理进行研究,揭示不同碳环结构和尺寸效应对燃料初始分解反应活性及小分子和芳烃产物生成行为的影响。结果表明,两... 采用B3LYP/6-311++G(d,p)和反应性分子动力学方法,对螺[4,5]-癸烷(C_(10)H_(18))和螺[5,6]-十二烷(C_(12)H_(22))的热解机理进行研究,揭示不同碳环结构和尺寸效应对燃料初始分解反应活性及小分子和芳烃产物生成行为的影响。结果表明,两种螺环烷烃燃料初始分解路径相似,均通过单分子碳碳键解离发生开环异构反应和小分子自由基进攻燃料母体的氢提取反应而消耗。相较于C_(10)H_(18),C_(12)H_(22)中分子张力更大的七元环使速控步碳碳键及碳氢键能更低,导致燃料呈现出更低的初始分解温度和更高的反应活性。两种螺环燃料初始分解产生的自由基进一步影响了C1−C7小分子烃类和环烯产物的生成。其中,乙烯的生成始终占据主导地位。由于螺环尺寸效应的影响,链烃和环烯烃的生成表现出明显的结构差异性。对于C_(10)H_(18)分解而言,生成大量的五元环烯产物,包括环戊二烯、环戊烯、富烯、甲基环戊二烯和甲基环戊烯;而C_(12)H_(22)中更大的七元环结构,将生成对应的七元环烯产物(环庚烯、亚甲基环庚烷)。 展开更多
关键词 螺环烷烃高密度燃料 热解机理 反应动力学 密度泛函理论
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不同pH值制备的TiO_2和TiO_2/SiO_2催化剂结构、表面性质及光催化活性(英文) 被引量:12
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作者 仇伟 任成军 +2 位作者 龚茂初 侯云泽 陈耀强 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第6期1487-1492,共6页
以TiOSO4和SiO2溶胶为原料,采用沉淀法用氨水调节pH值制备TiO2和TiO2/SiO2催化剂.制备的催化剂用X射线衍射(XRD),扫描电镜(SEM),N2吸附(BET),紫外-可见(UV-Vis)漫反射光谱,程序升温脱附(NH3-TPD),傅里叶变换红外(FT-IR)光谱技术分析.XR... 以TiOSO4和SiO2溶胶为原料,采用沉淀法用氨水调节pH值制备TiO2和TiO2/SiO2催化剂.制备的催化剂用X射线衍射(XRD),扫描电镜(SEM),N2吸附(BET),紫外-可见(UV-Vis)漫反射光谱,程序升温脱附(NH3-TPD),傅里叶变换红外(FT-IR)光谱技术分析.XRD谱图显示纯TiO2中锐钛型和金红石相共存,且金红石相含量随pH值升高而增加.但是,TiO2/SiO2催化剂只有锐钛型.扫描电镜发现制备的催化剂呈类球形,颗粒间相互交叠,粒径在10-25nm之间.TiO2和TiO2/SiO2光催化剂的比表面积随pH值升高略有增大.SiO2的添加会增大催化剂的比表面积.程序升温脱附实验结果说明催化剂的表面酸量随pH值升高而增加.TiO2/SiO2的表面酸量比相同pH值制备的TiO2大.红外光谱分析说明Si掺杂和高pH值有利于催化剂表面生成更多的羟基.TiO2和TiO2/SiO2光催化剂的催化活性随pH值升高而明显增强.TiO2/SiO2的光催化活性优于TiO2.TiO2/SiO2催化剂具有较好的耐久性. 展开更多
关键词 pH TIO2 SiO2掺杂 微结构 表面性质 光催化
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Pd/MnO_x+Pd/γ-Al_2O_3整体式催化剂降解地表臭氧 被引量:5
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作者 周丽娜 陈耀强 +1 位作者 任成军 龚茂初 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第11期2363-2369,共7页
用高锰酸钾与硝酸锰氧化还原反应制备了高活性的氧化锰(MnO x)催化组分,用胶溶法制备了高比表面积的γ-Al2O3载体,分别用等体积浸渍法制备了Pd/MnO x和Pd/γ-Al2O3催化剂,然后将两者机械混合涂覆于堇青石上制得Pd/MnO x+Pd/γ-Al2O3整... 用高锰酸钾与硝酸锰氧化还原反应制备了高活性的氧化锰(MnO x)催化组分,用胶溶法制备了高比表面积的γ-Al2O3载体,分别用等体积浸渍法制备了Pd/MnO x和Pd/γ-Al2O3催化剂,然后将两者机械混合涂覆于堇青石上制得Pd/MnO x+Pd/γ-Al2O3整体式催化剂。采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原(H2-TPR)和低温N2吸附-脱附对催化剂进行了表征。考察了在300至700℃焙烧MnO x对催化剂降解地表O3活性的影响。结果表明,Pd和MnO x之间存在协同作用;MnO x焙烧温度对催化剂活性有一定的影响,其中以600℃焙烧时催化剂的活性最高,O3的起始(12℃)转化率达到88%,完全转化温度为18℃。MnOx的物相和催化剂表面的吸附氧物种对催化活性影响较大,适当比例的MnO2和Mn2O3共存有利于O3分解,表面吸附氧为O3分解的活性氧物种。 展开更多
关键词 锰氧化物 臭氧 催化降解 焙烧温度
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浸渍法制备的Pd-MnO_x/γ-Al_2O_3催化剂及不同载体对地表O_3降解的影响(英文) 被引量:5
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作者 任成军 周丽娜 +1 位作者 尚鸿燕 陈耀强 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第5期957-964,共8页
在γ-Al2O3载体上用等体积浸渍法浸渍Pd、MnOx活性组分,然后涂覆于堇青石基体上制备Pd-MnOx/γ-Al2O3整体式催化剂.分别用X射线衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、低温N2吸附-脱附及X射线光电子能谱(XPS)对制备的催化剂进行表征.研究... 在γ-Al2O3载体上用等体积浸渍法浸渍Pd、MnOx活性组分,然后涂覆于堇青石基体上制备Pd-MnOx/γ-Al2O3整体式催化剂.分别用X射线衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、低温N2吸附-脱附及X射线光电子能谱(XPS)对制备的催化剂进行表征.研究了Pd、MnOx浸渍顺序对催化剂活性、氧化还原性能及织构性质的影响.实验结果表明,Pd、MnOx共浸渍较分别浸渍制备的催化剂活性好,Pd和MnOx之间存在一定的协同作用.考察了不同载体如La-Al2O3、SiO2、γ-Al2O3和Zr-Al2O3对催化剂活性、氧化还原性能、织构性质及表面电子性能的影响.研究表明,以La-Al2O3或SiO2为载体的催化剂活性最好,即,14°C时O3转化率为82%,完全转化温度为36°C.γ-Al2O3载体次之,Zr-Al2O3载体较差.不同载体制备的催化剂中MnOx的氧化还原性能顺序为:PdMnOx/SiO2>Pd-MnOx/La-Al2O3>Pd-MnOx/γ-Al2O3>Pd-MnOx/Zr-Al2O3. 展开更多
关键词 锰氧化物 臭氧 催化分解 浸渍法 载体
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复合沉淀剂制备的CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3材料及其负载的单Pd三效催化剂(英文) 被引量:5
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作者 李红梅 兰丽 +4 位作者 陈山虎 刘达玉 王卫 龚茂初 陈耀强 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第7期1734-1746,共13页
采用了一种由氨水和碳酸铵组成的复合沉淀剂来制备CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3(CZA)复合氧化物。作为对比,分别采用氨水和碳酸铵为沉淀剂制备了另外两个CZA复合氧化物。系统地研究了各CZA材料在织构、结构、氧化还原性能、热老化行为之间的区别... 采用了一种由氨水和碳酸铵组成的复合沉淀剂来制备CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3(CZA)复合氧化物。作为对比,分别采用氨水和碳酸铵为沉淀剂制备了另外两个CZA复合氧化物。系统地研究了各CZA材料在织构、结构、氧化还原性能、热老化行为之间的区别,以及其负载的单Pd三效催化剂的催化性能。结果表明,不同的沉淀剂制得的材料中其CeO_2-ZrO_2(CZ)和Al_2O_3之间的相互作用不同。用氨水做沉淀剂时,得到的材料中CZ和Al_2O_3之间的相互作用很小,导致其热稳定性较差。在碳酸铵做沉淀剂的情况下,CZ和Al_2O_3之间具有很强的相互作用,可以提高材料的热稳定性,但同时,CZ固溶体的均一性被严重破坏,使得材料的氧化还原性能不理想。而复合沉淀剂的使用可以有效地平衡CZ和Al_2O3_之间的相互作用,导致得到的CZA材料具有优异的织构、结构性能及良好的热稳定性。因此,其负载的单Pd催化剂表现出最为优异的氧化还原性能和三效催化活性。 展开更多
关键词 CeO2-ZrO2-Al2O3复合氧化物 复合沉淀剂 单Pd三效催化剂 相互作用 热稳定性
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负载型Pd三效催化剂:载体CeO_2-ZrO_2-BaO的制备及催化性能(英文) 被引量:3
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作者 蔡黎 陈山虎 +3 位作者 赵明 龚茂初 史忠华 陈耀强 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第3期474-479,共6页
制备了不同BaO含量的CeO2-ZrO2储氧材料,并以此材料为载体浸渍H2PdCl6制得三效催化剂。结果表明,不论新鲜还是1000℃老化状态下,以10%BaO添加CeO2-ZrO2储氧材料制备的Pd三效催化剂活性最佳,起燃和完全转化温度最低。XPS结果证实,10%BaO... 制备了不同BaO含量的CeO2-ZrO2储氧材料,并以此材料为载体浸渍H2PdCl6制得三效催化剂。结果表明,不论新鲜还是1000℃老化状态下,以10%BaO添加CeO2-ZrO2储氧材料制备的Pd三效催化剂活性最佳,起燃和完全转化温度最低。XPS结果证实,10%BaO添加,通过稳定PdO活性组分并改变其电子环境使得催化剂有最佳活性。而随着BaO含量持续增加,Pd活性组分相对处于较氧化状态。储氧量、低温N2吸附-脱附测试以及XRD测试结果均表明10%BaO添加的材料储氧量,比表面积以及孔容均最大,而且有适应三效催化的孔径。这些结果均有助于以其制备的Pd三效催化剂获得更好的活性以及热稳定性。 展开更多
关键词 储氧材料(OSM) 氧化钡 催化剂 晶体结构
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制备方法对Pd-MnO_x/γ-Al_2O_3催化剂分解地表O_3性能的影响(英文) 被引量:4
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作者 任成军 周丽娜 +1 位作者 尚鸿燕 陈耀强 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2014年第11期1883-1891,共9页
分别用溶胶凝胶法和分步沉淀法制备了MnOx+γ-Al2O3和MnOx/γ-Al2O3,用等体积浸渍法将等量的Pd(NO3)2分别浸渍于其上,再将它们分别涂覆于堇青石上,得到不同物理化学性质的整体式催化剂,并采用X射线衍射、X射线光电子能谱、程序升温还原... 分别用溶胶凝胶法和分步沉淀法制备了MnOx+γ-Al2O3和MnOx/γ-Al2O3,用等体积浸渍法将等量的Pd(NO3)2分别浸渍于其上,再将它们分别涂覆于堇青石上,得到不同物理化学性质的整体式催化剂,并采用X射线衍射、X射线光电子能谱、程序升温还原和低温N2吸附-脱附等技术对催化剂进行表征.结果表明,制备方法和MnOx焙烧温度明显影响催化剂中MnOx的物相、表面Mn物种和表面活性氧物种的分布及织构性质.活性测试结果表明,两种制备方法得到的催化剂于16–90 oC,380000–580000 h–1条件下均可将0.6μL·L–1 O3完全分解;尤其是溶胶凝胶法制备的Pd/γ-Al2O3+MnOx/γ-Al2O3催化剂分解O3活性较好,催化剂表面Mn2+:Mn3+:Mn4+=1.7:1:3(mol). 展开更多
关键词 锰氧化物 臭氧 催化分解 制备方法
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以苯乙烯-二乙烯基苯共聚物为载体的疏水催化剂的研究进展 被引量:4
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作者 汪宝和 冉伟利 熊建平 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第3期276-279,共4页
在反应物、反应介质或产物中有水的一些催化反应过程中,水对亲水性催化剂的活性及寿命影响很大。疏水催化剂可以克服由于水对活性组分覆盖而使催化剂的活性减弱及寿命降低等不足。苯乙烯-二乙烯基苯共聚物(SDB)以其独特的疏水性能,近年... 在反应物、反应介质或产物中有水的一些催化反应过程中,水对亲水性催化剂的活性及寿命影响很大。疏水催化剂可以克服由于水对活性组分覆盖而使催化剂的活性减弱及寿命降低等不足。苯乙烯-二乙烯基苯共聚物(SDB)以其独特的疏水性能,近年来在疏水催化剂制备方面越来越得到广泛的关注。该文综述了近年来以SDB为载体的疏水催化剂在核化工及合成饱和酸/酯、烯酸/酯等化学品方面的研究进展。 展开更多
关键词 苯乙烯.二乙烯基苯共聚物 疏水催化剂 应用 研究进展
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制备方法对复合氧化物Bi2 WO6-ZrO2-TiO2光催化性能的影响 被引量:2
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作者 徐平 邢焰 +4 位作者 任成军 陈耀强 吴大旺 徐海迪 龚茂初 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2014年第9期1411-1416,共6页
采用一积沉淀法和两积沉淀法分别制备了Bi2WO6-ZrO2-TiO2复合催化剂。利用X射线衍射(XRD),N2吸附(BET),傅里叶变换(FT-IR)光谱技术,X光电子能谱(XPS),紫外-可见(UV-Vis)漫反射光谱等分析技术对样品进行了表征。结果显示,两积沉淀法的Bi... 采用一积沉淀法和两积沉淀法分别制备了Bi2WO6-ZrO2-TiO2复合催化剂。利用X射线衍射(XRD),N2吸附(BET),傅里叶变换(FT-IR)光谱技术,X光电子能谱(XPS),紫外-可见(UV-Vis)漫反射光谱等分析技术对样品进行了表征。结果显示,两积沉淀法的Bi、W离子存在于催化剂表面,而一积沉淀法是进入催化剂晶格。利用气相苯进行催化剂的紫外和可见光活性实验,结果表明,两积沉淀法制备的复合催化剂活性最高。 展开更多
关键词 沉淀方法 复合氧化物 Bi2 WO6 掺杂 可见光
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C_2-轴对称联苯类手性双膦配体的研究进展(一) 被引量:1
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作者 马梦林 张园园 +4 位作者 杨静 李伟 胡高波 付海燕 陈华 《西华大学学报(自然科学版)》 CAS 2013年第1期7-15,22,共10页
手性膦配体的合成及其在手性诱导催化反应中的应用一直是不对称合成与催化研究中非常重要的研究领域之一。近10年来,大量的C2-轴对称手性双膦配体被合成出来并成功地应用于不对称催化研究,本文从C2-轴对称联苯类手性双膦配体的介绍、合... 手性膦配体的合成及其在手性诱导催化反应中的应用一直是不对称合成与催化研究中非常重要的研究领域之一。近10年来,大量的C2-轴对称手性双膦配体被合成出来并成功地应用于不对称催化研究,本文从C2-轴对称联苯类手性双膦配体的介绍、合成方法,C2-轴对称联苯类手性双膦配体在不对称催化氢化,以及其在其他不对称诱导反应中的应用4个方面综述了相关研究进展,并对今后配体的合成及应用前景进行了展望。 展开更多
关键词 联苯 C2-轴对称 手性双膦配体 不对称 催化
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TiO_2-ZrO_2-Bi_2WO_6催化剂的制备及其对苯的降解性能 被引量:1
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作者 徐平 邢焰 吴大旺 《合成化学》 CAS CSCD 北大核心 2014年第3期373-377,共5页
采用共沉淀法,于600℃焙烧合成了催化剂TiO2-ZrO2(Cat600TZ)和Bi2WO6(Cat600BW);于不同温度(T)焙烧合成了系列具有可见光响应的复合催化剂TiO2-ZrO2-Bi2WO6(CatTTZBW),其结构和性能经UV-Vis,FT-IR,XRD,BET和XPS表征。实验结果表明,随T升... 采用共沉淀法,于600℃焙烧合成了催化剂TiO2-ZrO2(Cat600TZ)和Bi2WO6(Cat600BW);于不同温度(T)焙烧合成了系列具有可见光响应的复合催化剂TiO2-ZrO2-Bi2WO6(CatTTZBW),其结构和性能经UV-Vis,FT-IR,XRD,BET和XPS表征。实验结果表明,随T升高,CatTTZBW的比表面积降低,表面羟基含量减小;于600℃焙烧的Cat600TZBW,Bi2WO6与ZrO2-TiO2相互作用较强,有利于其可见光催化活性提高。以苯为降解模型,分别在紫外光和可见光照射下,考察T对CatTTZBW催化活性的影响。实验结果表明,Cat600TZBW的紫外和可见光活性最高,分别为Cat600TZ的7.5倍,Cat600BW的1.5倍。 展开更多
关键词 Bi2WO6 ZrO2-TiO2 催化剂 制备 光催化
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制备条件对柴油车用V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂催化性能的影响 被引量:2
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作者 李振国 马杰 +4 位作者 王务林 吴春玲 王建强 杨春清 沈美庆 《工业催化》 CAS 2011年第5期30-33,共4页
采用偏NH_4VO_3和TiO_2为前驱体制备选择性催化还原(SCR)催化剂涂层所需浆料,分别以分步涂覆法和一步涂覆法将浆料浸涂在蜂窝陶瓷载体上,得到了整体涂覆式选择性催化还原催化剂。对草酸添加量、焙烧时间及V_2O_5含量对催化活性的影响进... 采用偏NH_4VO_3和TiO_2为前驱体制备选择性催化还原(SCR)催化剂涂层所需浆料,分别以分步涂覆法和一步涂覆法将浆料浸涂在蜂窝陶瓷载体上,得到了整体涂覆式选择性催化还原催化剂。对草酸添加量、焙烧时间及V_2O_5含量对催化活性的影响进行了研究,结果表明,V_2O_5(4%)-WO_3/TiO_2(450℃,3 h)和V_2O_5(5%)-WO_3/TiO_2(450℃,2 h)催化剂活性最优,新鲜催化剂的NO起燃温度(T_(50))分别为195℃和205℃,在270℃,NO转化率接近100%;操作窗口(≥80%转化率)相对较宽,分别为(225~500)℃和(230~485)℃;当V_2O_5负载量较小时,V_2O_5主要以等轴聚合的钒基型式V_3O_7和V_6O_(13)存在,钒基为催化剂活性中心,当V_2O_5负载质量分数较大(超过6%)时,V_2O_5主要以结晶相存在,催化作用较小。 展开更多
关键词 催化剂工程 V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂 选择性催化还原(SCR) 一步涂覆法
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C_2-轴对称联苯类手性双膦配体的研究进展(三)
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作者 马梦林 张园园 +4 位作者 杨静 李伟 胡高波 付海燕 陈华 《西华大学学报(自然科学版)》 CAS 2013年第3期27-37,共11页
手性膦配体的合成及其在手性诱导催化反应中的应用一直是不对称合成与催化研究中非常重要的研究领域之一。近10年来,大量的C2-轴对称手性双膦配体被合成出来并成功地应用于不对称催化研究,本文从C2-轴对称联苯类手性双膦配体的介绍、合... 手性膦配体的合成及其在手性诱导催化反应中的应用一直是不对称合成与催化研究中非常重要的研究领域之一。近10年来,大量的C2-轴对称手性双膦配体被合成出来并成功地应用于不对称催化研究,本文从C2-轴对称联苯类手性双膦配体的介绍、合成方法、C2-轴对称联苯类手性双膦配体在不对称催化氢化、以及其在其他不对称诱导反应中的应用4个方面综述了相关研究进展,并对今后配体的合成及应用前景进行了展望。 展开更多
关键词 联苯 C2-轴对称 手性双膦配体 不对称 催化
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C_2-轴对称联苯类手性双膦配体的研究进展(二)
14
作者 马梦林 张园园 +4 位作者 杨静 李伟 胡高波 付海燕 陈华 《西华大学学报(自然科学版)》 CAS 2013年第2期9-18,共10页
手性膦配体的合成及其在手性诱导催化反应中的应用一直是不对称合成与催化研究中非常重要的研究领域之一。近十年来,大量的C2-轴对称手性双膦配体被合成出来并成功地应用于不对称催化研究,本文从C2-轴对称联苯类手性双膦配体的介绍、合... 手性膦配体的合成及其在手性诱导催化反应中的应用一直是不对称合成与催化研究中非常重要的研究领域之一。近十年来,大量的C2-轴对称手性双膦配体被合成出来并成功地应用于不对称催化研究,本文从C2-轴对称联苯类手性双膦配体的介绍、合成方法、C2-轴对称联苯类手性双膦配体在不对称催化氢化以及其在其他不对称诱导反应中的应用4个方面综述了相关研究进展。 展开更多
关键词 联苯 C2-轴对称 手性双膦配体 不对称 催化
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基于原子力显微镜研究表面活性剂对带电荷的膜表面抗油性能的影响(英文)
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作者 胡晓东 韩静 +5 位作者 徐临燕 钱双贝 郭彤 吴森 刘亚楠 姜忠义 《纳米技术与精密工程》 CAS CSCD 2018年第1期9-15,共7页
通过在水中加入少量的表面活性剂,可以明显改变油滴表面的状态.油水分离膜的抗油性对过滤实验中的分离效率和薄膜使用寿命有着重要的影响.原子力显微镜(AFM)常用于探索界面的相互作用.本文用一个被油滴(正十六烷)修饰的探针作为力传感器... 通过在水中加入少量的表面活性剂,可以明显改变油滴表面的状态.油水分离膜的抗油性对过滤实验中的分离效率和薄膜使用寿命有着重要的影响.原子力显微镜(AFM)常用于探索界面的相互作用.本文用一个被油滴(正十六烷)修饰的探针作为力传感器,检测油滴和表面带电荷薄膜在液相环境下两者之间的黏附力.在含有低浓度的阳离子表面活性剂的溶液中,油滴和纳滤膜(膜表面带负电荷)之间的黏附性增强,从在纯水中的91.04 nN增加到152.33 nN.与此相反,低浓度的阴离子表面活性剂导致较低的黏附性,从在纯水中的5.10 nN减小到3.13nN.且测得的受力行为与接触角测量的实验观测值较吻合.然而,在上述两者情况下,离子型活性剂的高比例会引发较低的相互作用.此外,本文也讨论了非离子活性剂对油滴和两种表面带电荷薄膜之间的黏附性的影响.结果表明,在含有非离子型活性剂的溶液中,无论膜表面上所带电荷为正或为负,两者间的相互作用都将被削弱. 展开更多
关键词 抗油性 探针修饰 表面活性剂 黏附力
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混晶Zr掺杂Pt/TiO_2催化剂光热催化氧化苯 被引量:7
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作者 王光平 仇伟 +4 位作者 任成军 柴军军 董伟 陈耀强 龚茂初 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第9期913-918,共6页
以TiOSO4和ZrOCO3为原料,采用共沉淀法制备了Zr掺杂量为5%的TiO2样品,分别于500,650及700oC焙烧,然后采用等体积浸渍法负载贵金属Pt(0.5%)制得系列复合催化剂,并采用X射线衍射、N2物理吸附、紫外-可见漫反射光谱、傅里叶变换红外光谱及... 以TiOSO4和ZrOCO3为原料,采用共沉淀法制备了Zr掺杂量为5%的TiO2样品,分别于500,650及700oC焙烧,然后采用等体积浸渍法负载贵金属Pt(0.5%)制得系列复合催化剂,并采用X射线衍射、N2物理吸附、紫外-可见漫反射光谱、傅里叶变换红外光谱及X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.结果表明,Zr的掺杂提高了TiO2的晶型转变温度,催化剂的比表面积和TiO2晶格缺陷增加,产生了较多的氧空位,催化剂的表面羟基和禁带宽度增加.适宜的锐钛矿/金红石混晶有效地分离了光生电子与空穴.催化剂在200oC和30W紫外光辐照下进行光热催化氧化气相苯实验,结果表明,Zr掺杂显著提高了催化剂活性,反应速率常数提高了62%~90%,适宜金红石相含量的混晶型催化剂活性较单一锐钛矿相更高,其中,650oC焙烧的Zr掺杂混晶(含金红石8%)催化剂活性最高.气相苯的光热催化过程不是光催化与热催化的简单叠加,而是存在协同作用. 展开更多
关键词 二氧化钛 光热催化 共沉淀法 锐钛矿/金红石混晶
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铁铜双金属催化剂选择性催化氧化氨为氮气(英文) 被引量:2
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作者 孙萌萌 曹毅 +3 位作者 兰丽 邹莎 房志涛 陈耀强 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第12期2300-2306,共7页
固定铜铁的总质量不变,采用共浸渍法制备铜铁双金属催化剂.为了更好地了解催化剂的性质,分别用N2吸附-脱附、H2-程序升温还原(H2-TPR)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)方法对制备的催化剂进行表征.... 固定铜铁的总质量不变,采用共浸渍法制备铜铁双金属催化剂.为了更好地了解催化剂的性质,分别用N2吸附-脱附、H2-程序升温还原(H2-TPR)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)方法对制备的催化剂进行表征.研究发现在100000 h-1空速下,铜铁双金属催化剂呈现出好的活性和氮气选择性.在低温区,随着铜含量的增加,活性和氮气的选择性增加,然而在高温区氮气的选择性直接和铁的含量相关.其中催化剂Fe0.25Cu0.75/ZSM-5,在350°C氨的转化率达到最高,在300°C氮气的选择性上升到97%.Fe0.75Cu0.25/ZSM-5在500°C有很高的氮气选择性甚至可以达到98%.并且所有的催化剂均产生很少的N2O副产物.表征结果显示催化剂的酸量和铜物种的含量可以影响催化剂的活性,并且高的还原能力和铁含量有助于高温氮气选择性的提高. 展开更多
关键词 分子筛 氨氧化反应 N2选择性 催化剂
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裂解态正癸烷点火延迟时间的理论研究 被引量:1
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作者 王鸿燕 裴闪闪 +2 位作者 王莅 张香文 刘国柱 《含能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期398-406,共9页
在先进飞行器发动机中,吸热碳氢燃料在进入燃烧室之前会发生热裂解反应,生成未反应燃料和小分子裂解产物的混合物(称为裂解态燃料)。本工作研究了在1300~1800 K、0.1~3.0 MPa和当量比为1.0的条件下,不同的裂解转化率、裂解压力、点火压... 在先进飞行器发动机中,吸热碳氢燃料在进入燃烧室之前会发生热裂解反应,生成未反应燃料和小分子裂解产物的混合物(称为裂解态燃料)。本工作研究了在1300~1800 K、0.1~3.0 MPa和当量比为1.0的条件下,不同的裂解转化率、裂解压力、点火压力和自由基对正癸烷裂解着火特性的影响。通过采用一种精确的组合机理,从理论上计算了流动反应器中3.0和5.0 MPa下正癸烷裂解组分,与文献中的实验结果吻合较好。结果表明,正癸烷在3 MPa和5 MPa下裂解的出口转化率分别为46.2%和58.8%,裂解产物分布一致,但乙烯的含量随着压力的升高明显的降低,而烷烃含量随着压力的增大而增加。尽管自由基总体含量很低,但在3 MPa条件下裂解产物中的自由基浓度依然高于5 MPa条件下。对于点火延迟时间的计算结果则表明,裂解态正癸烷的点火延迟时间随着转化率的增大而延长,且在5 MPa下随着转化率的变化更明显。相同转化率下,5 MPa下的裂解态正癸烷的点火延迟时间比3 MPa下更短。此外,与无自由基的裂解正癸烷相比,裂解正癸烷中自由基的存在可以加速着火过程,转化率小于40%时,着火延迟时间缩短15%以上。 展开更多
关键词 点火延迟时间 裂解态燃料 正癸烷 自由基 灵敏度分析
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乙二胺改性对Silicalite-1催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响 被引量:1
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作者 卜亿峰 王亚权 王广建 《青岛大学学报(自然科学版)》 CAS 2008年第3期60-64,共5页
为研究乙二胺改性对Silicalite-1分子筛催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响,考察了不同处理温度、时间等因素对催化剂结构和活性位的作用效果。通过表征和催化反应评价发现:乙二胺改性能够保持Silicalite-1原有的分子筛结构,... 为研究乙二胺改性对Silicalite-1分子筛催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响,考察了不同处理温度、时间等因素对催化剂结构和活性位的作用效果。通过表征和催化反应评价发现:乙二胺改性能够保持Silicalite-1原有的分子筛结构,同时可以选择性的减弱末端硅羟基并促进具有重排活性的硅羟基窝的形成,改性后分子筛的催化稳定性和产物选择性后得到了改善。 展开更多
关键词 乙二胺 分子筛 硅羟基 BECKMANN重排
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室温有氧条件下高稳定性Pd(P-Phos)Cl_2配合物催化Suzuki-Miyaura交叉偶联反应(英文)
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作者 葛轶岑 程雨晶 +4 位作者 付海燕 郑学丽 李瑞祥 陈华 李贤均 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2013年第9期1667-1673,共7页
制备了新型Pd(P-Phos)Cl2配合物, 并通过1H,13C和31P核磁共振及X射线单晶衍射对其结构进行了确认及表征. 结果表明,该配合物是室温有氧条件下Suzuki-Miyaura交叉偶联反应的高稳定高效催化剂, 并具有广泛的底物适用性. 催化剂用量较低, ... 制备了新型Pd(P-Phos)Cl2配合物, 并通过1H,13C和31P核磁共振及X射线单晶衍射对其结构进行了确认及表征. 结果表明,该配合物是室温有氧条件下Suzuki-Miyaura交叉偶联反应的高稳定高效催化剂, 并具有广泛的底物适用性. 催化剂用量较低, 且转化数(TON)最高可达49000. 展开更多
关键词 钯配合物 联吡啶双膦配体P-Phos Suzuki-Miyaura交叉偶联反应 室温 空气
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