描述甲烷在Pt(110)-(21)表面的化学吸附解离的密度泛函评估

本文探讨了几种梯度近似(GGA)密度泛函及元梯度近似(metaGGA)密度泛函在描述甲烷在重构的Pt(110)-(2×1)上的解离化学吸附作用的适用性.金属的体相和表面结构、甲烷的吸附能量和解离能垒等被用来评估泛函的可靠性.另外,在从头算分子动力学计算中,采用范德瓦尔斯矫正的GGA函数(optPBE-vdW)和范德瓦尔斯矫正的meta-GGA函数(MS-PBEl-rVV10)计算粘附概率.计算结果表明,使用这两种泛函能更好地与现有的实验结果吻合,从而为发展甲烷在Pt(110)-(2×1)表面解离的可靠机器学习势能面打下重要基础.

双甘氨肽与高定向热解石墨的散射动力学研究

本文通过反应力场来研究中性双甘氨肽与高取向热解石墨的碰撞动力学过程,分别模拟初始入射角度为0°、20°、45°和70°以及入射能量为481.5 kJ/mol和表面温度为677 K的情况,并且确定和分析了散射产物的角度分布、平动能分布、内能分布和表面滞留时间分布.双甘氨肽是一种多原子分子,具有较多的低频振动模式和较强的表面吸附相互作用,这些使得碰撞过程的表面滞留时间较长和容易造成能量损失,尤其是表面法线方向.由于碰撞分子的动量沿表面法线方向上明显地发生损失,而沿表面平行方向上的动量则会大部分保留,因此,其散射角通常会呈现出超镜面反射分布,并且末态的平动能要远小于所谓硬立方模型的预测值.本文加深了多肽分子与高取向热解石墨碰撞及其能量转移过程的认识和理解,有助于设计在稀薄大气中收集这类大分子的中性气体浓缩器.