前体物与气象因子对珠江三角洲臭氧污染的影响

利用2012年中国气象局广州番禺大气成分站的O_3、NO_x逐时浓度数据,广州观象台逐时的温度、相对湿度以及风向风速数据,统计分析了2012年O_3前体物(NO_x)以及气象因子对珠江三角洲(以下简称珠三角)地区臭氧浓度的影响.研究发现:O_3和NO_x均表现出单峰结构的月变化特征,且分别于10月和3月达到峰值,为(104.9±68.0)μg/m^3,(131.1±122.1)μg/m^3.O_3的日变化为单峰分布,午后的浓度较高,而NO_x浓度于早晚高峰有增加,且夜间浓度高于白天.NO_x对O_3有显著的滴定作用,O_3浓度随着NO_x浓度的增加呈现指数形式下降.高温低湿条件有利于O_3的形成.与NO_x类似,O_3浓度随着温度和相对湿度的增大以指数形式相应的增大和减小.当珠三角地区受偏西风控制时,下风向地区的O_3浓度最高,而当珠三角地区盛行偏北风时,下风向地区的O_3浓度最低,且该方向所对应的NO_x浓度最高,表明广州城区的NO_x对O_3的滴定作用显著.珠三角地区发生光化学污染的关键性因子主要为20~40μg/m^3的NO_x浓度,高于27°C的气温,低于55%的相对湿度以及受偏西风控制.分析发现10月份O_3的形成主要受VOCs控制,且烯烃的O_3生成潜势贡献最大,为69%,而烷烃和芳香烃的贡献分别为15%、16%.

广州城区黑碳气溶胶吸光增强特性研究

本研究运用最小相关系数法(MRS),使用元素碳(EC)作为示踪物,得到一次排放的质量吸光效率(MAEp),结合黑碳仪(AE33)和有机碳/元素碳分析仪获得实测的质量吸光效率MAEt,进而通过MAEt/MAEp的比值得出吸光增强系数(Eabs).采样站点位于广州市城区暨南大学大气超级监测站,采样时间涵盖了干季(2019年1月26日~3月31日)和湿季(2018年5月1日~7月31日).对广州市城区的黑碳气溶胶及其光学特征进行分析,EC在干季的平均浓度(1.93±1.38)μgC/m^3高于湿季(1.46±0.75)μgC/m^3,而Eabs520在干季的均值(1.26±0.34)低于湿季(1.63±0.55).Eabs520在干湿季的日变化差异明显,但有机碳(OC)、EC、OC/EC、波长指数(AAE470-660)均为干季高于湿季.分析发现气溶胶负载补偿参数k值与Eabs520在湿季呈现出较好的相关性,而在干季相关性较差,可能与生物质燃烧的影响有关;探讨了O3、NO2和SOC/OC对Eabs520的影响,在干季O3与Eabs520的相关性较差(R2=0.21),在湿季较好(R2=0.46),SOC/OC却展现出了相反的关系,而NO2在干季和湿季与Eabs520的相关性都较差(R2=0.01),并发现温度对Eabs520存在一定的影响.通过后向轨迹聚类分析发现,长距离传输气团的的黑碳Eabs520值较高.

深圳市城区和郊区黑碳气溶胶对比研究

为了解深圳地区黑碳气溶胶(BC)的污染特征,使用深圳市西涌(XC)站点(郊区)和竹子林(ZZL)站点(城区)2014年1月1日~2015年6月30日测得的BC浓度及常规气象资料,对比研究了深圳地区两个不同代表性站点的BC变化特征.结果表明:在观测期间,郊区XC和城区ZZL站点BC小时平均浓度分别为(1.12±0.90),(2.58±2.00)μg/m^3,本底浓度分别为(0.27±1.31),(1.07±0.85)μg/m^3,气溶胶吸收系数σ_(abs)分别为(5.87±4.81),(13.47±10.50)Mm^(-1),城区站点值均高于郊区站点.两站点BC浓度分布均为对数正态分布,且都呈现干季高、湿季低的季节变化特点.日变化分析表明ZZL站点BC浓度呈现明显的双峰结构,XC站点日变化不明显.通过计算两地的气溶胶波长吸收指数AAE值,发现两地AAE值均接近1,说明两地BC污染主要来源于化石燃料的燃烧.进一步分析可知XC站点西北方向32km处是世界第三大集装箱码头,当西北风达到一定程度时(10~20m/s),码头排放的污染物将严重影响XC站点的BC浓度.后向轨迹聚类分析结果表明,XC站点主要受中远距离输送影响,ZZL站点主要受周边及本地污染源排放影响.

基于单颗粒气溶胶质谱的人体呼出颗粒物粒径分布与化学成分的分析方法研究

人体呼出气中内源性颗粒物和外源性颗粒物的粒径和化学成分信息可为肺部疾病诊断、环境暴露评价等研究提供参考。该文初步考察了单颗粒气溶胶质谱(Single particle aerosol mass spectrometry,SPAMS)同时获取人体呼出气中颗粒物(Exhaled breath particles,EBPs)粒径分布和化学成分的可行性。结果表明,健康成人的EBPs数浓度为227~1 043个/L,获取具有统计意义的粒径分布所需的EBPs检出限为2 500个颗粒物,粒径范围为200~1 000 nm,峰值出现在460 nm。与环境空气颗粒物的粒径分布相比,EBPs更多分布在200~300 nm和440~660 nm,从化学成分来看,这两段粒径范围内的EBPs含有更多的碳元素,不易在体内发生吸湿增长,提高了被呼出的概率。EBPs的化学成分可能反映内源性颗粒物和外源性颗粒物组成,如HSO_4^-、PO_3^-、CN^-、CNO^-和C_xH_yO_z^+(x=1~3,y=1~7,z=1~3)可能与内源性颗粒物中的蛋白含量、磷酸酯酰甘油等成分有关,碳簇峰C_3^-、C_4^-、C^+、C_3^+、C_3H^+和C_4^+推测与外源性颗粒物中的碳元素有关。

基于包扎法的石化乙烯装置挥发性有机物排放特征

装置泄露是石油炼化生产过程中重要的挥发性有机物(VOCs)无组织排放源.基于动态吹扫包扎法采样和预浓缩—GC/MS分析方法,对我国南方某石化企业乙烯生产过程中裂解装置的压缩、分离系统及芳烃抽提装置的泄漏组件进行了VOCs排放特征研究.结果表明:烷烃(49.7%~82.4%)含量最高,其次是烯烃(3.2%~35.7%)和芳香烃(5.5%~14.4%);2-甲基戊烷、甲基环己烷、3-甲基己烷及2,3-二甲基丁烷在整个乙烯生产中都有重要比重.乙烯和反-2-丁烯是裂解装置的重要标志,而苯和甲苯是芳烃抽提装置的重要标志;臭氧生成潜势主要来自于烯烃,尤其是乙烯的贡献率最大,占总烯烃贡献的47.0%~73.0%.参考美国环保局推荐的Method-21,计算了轻液介质阀门的排放速率,获得其泄露排放速率与泄露浓度之间的定量关系为y=3×10^(-7)x^(0.993)(R^2=0.788).

广州市城区干湿季黑碳气溶胶污染特征及来源分析

为了解广州市城区不同季节黑碳气溶胶(BC)的时间变化规律及污染特征,利用广州市天河区暨南大学大气超级监测站AE-33黑碳仪在2015年干季(10、11月)和2016年湿季(4、5月)观测得到的BC数据及常规气象资料,针对BC在不同时间段的污染特征及来源进行了分析.结果表明:广州城区干季和湿季的BC平均浓度分别为(3.75±2.55)、(2.62±1.39)μg·m^(-3),本底浓度分别为(2.09±0.61)、(1.85±0.49)μg·m^(-3),干季BC污染较湿季严重,干季BC变化范围大于湿季;广州城区BC浓度呈白天低,夜间高的特点,BC波动在夜间更加剧烈;干湿两季的BC日变化特征有明显差异,干季呈现"双峰形",湿季呈现"单峰形";基于AAE的分析得出广州城区BC主要来源于化石燃料燃烧,干季AAE值大于湿季,是由于干季广州周边地区生物质燃烧事件增多,导致干季生物质燃烧对广州城区BC的贡献大于湿季.

广州地区灰霾过程和清洁过程的边界层特征对比分析

利用2014～2016年广州国家基本气象站的微波辐射计、风廓线雷达和地面观测数据,研究广州地区灰霾过程和清洁过程的边界层结构特征.结果表明:(1)灰霾过程中,270m高度以下风速随高度递减,270m高度以上的风速随高度递增,2000m以下的风速增率小于2000m以上的风速增率,盛行风向随高度的增加呈顺时针旋转,510m高度以下风速基本小于3.0m/s,其中08:00至20:00,390m高度以下风速小于2.0m/s;清洁过程中510～1590m和2790～3000m存在风速大于5.0m/s的高值中心, 1830m高度以下,清洁过程各层的平均风速明显高于灰霾过程;(2)贴地逆温与能见度总体上呈负相关,与PM2.5浓度呈正相关,相关系数分别为-0.367和0.455,而当贴地逆温和低空逆温同时存在时,其相关性更高,其相关系数分别为-0.5和0.601,说明多层逆温的存在更容易出现灰霾天气.灰霾过程中,低空逆温与能见度和PM2.5的相关不明显,而清洁过程中,低空逆温的出现主要与冷空气南下有关,其与能见度呈正相关(0.217),和PM2.5浓度呈负相关(-0.64),低空逆温不利于灰霾天气形成;(3)灰霾过程中,贴地逆温出现频率为60.68%,平均逆温强度为1.38℃/100m,平均逆温厚度为153.20m,明显高于清洁过程;清洁过程中,低空逆温的逆温强度、厚度和出现频率分别为0.27℃/100m、691.07m和64.61%,明显高于灰霾过程.(4)清洁过程的混合层高度明显高于灰霾过程,清洁过程的日均混合层高度(958.92m)是灰霾过程(398.03m)的2.4倍.

台风对沿海城市细粒子中海盐气溶胶的影响

台风作为发生、发展于海洋的天气系统,其对沿海城市海盐气溶胶的影响究竟如何值得探究.利用2011年第17号强台风"纳沙"影响深圳期间的深圳气象局竹子林大气成分站的MARGA(Monitoring Instrument for Aerosols and Gases)数据,研究了期间台风对深圳PM_(2.5)中海盐气溶胶(以下简称海盐气溶胶)的影响.结果发现,受台风外围下沉气流的影响,各气溶胶成分的浓度均有明显的增加.台风降水前的大风对各种气溶胶(含海盐、非海盐气溶胶)的清除作用非常显著,而台风降水期间PM_(2.5)中的海盐气溶胶浓度呈现快速上升趋势,最大浓度可达4.39μg·m^(-3).台风降水期间的海盐气溶胶也呈现出一定的老化状态,氯损耗平均值为32.20%,海盐气溶胶的老化程度低于台风降水前和台风降水后的老化程度.尽管台风降水时海盐气溶胶的贡献率有显著增加,气溶胶海洋属性加强,但总体而言海盐气溶胶对深圳地区PM_(2.5)化学组分的贡献非常低.

台风“妮妲”过程对广州臭氧浓度的影响分析

为研究台风天气系统对广州地区臭氧浓度的影响,选取2016年7月27日—8月2日台风"妮妲"过程,结合气象要素资料和空气质量数据进行了分析.结果表明:①7月27日—8月2日台风过程期间,7月27—29日和8月1—2日空气质量未超标,7月30日和31日分别达到轻度污染和中度污染,首要污染物均为O_3,其中,31日O_3小时浓度峰值达293μg·m^(-3),O_3_8 h (8 h滑动平均)浓度达249μg·m^(-3),期间PM_(2.5)及前体物NO_2和CO浓度也略有升高,但总体升幅不大,都在良范围内.②台风过程期间,O_3浓度与温度、风速呈正相关(p<0.01),与气压、相对湿度呈负相关(p<0.01).高温低湿、风速1.0～2.0 m·s^(-1)、气压低有利于大气光化学反应,容易导致O_3浓度超标.③受台风外围下沉气流影响,大气存在垂直输送;同时混合层顶低,30日和31日混合层高度白天最高在1300 m以下,夜间在200 m左右,最低不足60 m;同时,2 km高度内均有持续逆温存在,逆温高度主要在700 m以下.地面处于均压场,同时存在逆温,大气层结稳定,使得污染物在近地层堆积不易扩散,导致O_3浓度超标.