甲烷催化裂解制氢和碳纳米材料研究进展

甲烷通过催化裂解反应可生成不含碳氧化合物(CO_x)的高纯氢和碳纳米材料(如碳纤维或碳纳米管等),对我国能源结构的调整及新材料的应用具有重要意义。与其他制氢工艺相比,甲烷催化裂解制氢工艺具有反应过程简单、产物清洁无污染、反应成本低等优点,因此该工艺具有重要的工业应用前景。本文重点阐述了催化剂(活性组分、催化剂载体、制备方法等)以及反应条件(催化剂还原条件、空速、反应温度等)对甲烷转化率、氢气产率和碳纳米材料(形貌和产量)的影响并对甲烷催化裂解反应机理、催化剂的失活与再生进行了概述。甲烷催化裂解反应目前仍处于实验室研究阶段,高效催化剂的研制以及流化床反应器的优化是该反应实现工业化应用的必要前提。

g-C3N4/Ag/TiO2复合材料的构筑及其光催化性能（英文）

以合成的g-C3N4纳米片和Ag/TiO2空心微球为原料,采用机械搅拌的方法构筑了g-C3N4/Ag/TiO2三元复合光催化剂。采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见光漫反射(UV-Vis DRS)和光致发光光谱(PL)对g-C3N4/Ag/TiO2进行了表征。研究表明,g-C3N4/Ag/TiO2是由Ag/TiO2微球和g-C3N4纳米片复合而成的。与TiO2相比,其可见光响应范围延长,光生载流子的分离速率加快。在室温下,用降解罗丹明B的反应考察了g-C3N4/Ag/TiO2的可见光催化活性。研究表明,光照180 min时,g-C3N4(0.5%)/Ag/TiO2显示了最高的光催化活性(91.9%),分别是TiO2和Ag/TiO2的7.5和1.8倍。光催化活性的提高与合理的异质结构建和Ag的导电性能有关。

作为表面增强拉曼光谱基底的高度均匀Au纳米棒的构筑及对福美双的检测

采用种子生长法制备Au纳米棒(GNRs),随后进行组装和煅烧得到单层致密堆积的GNRs薄膜。在煅烧过程中,组装所需有机物在煅烧过程中分解,从而使得GNRs表面具有较高的清洁度。研究中发现,煅烧前后金纳米棒表面的间隙进一步提高,增强了其SERS(表面增强拉曼光谱)活性。为了研究其SERS活性,选择了2种探针分子以研究其灵敏度和均匀性,发现其具有较高的灵敏度和高的信号稳定性。随后将所制备的SERS基底成功用于检测超低浓度的农药分子。

YSZ多孔陶瓷的孔隙结构特征及压缩强度研究

以3%(摩尔分数)Y_(2)O_(3)稳定的ZrO_(2)为原料、异丁烯与马来酸酐共聚物(Isobam-104)为分散剂和凝胶剂、十二烷基三甲基氯化铵(DTAC)为发泡剂,采用球磨发泡法制备出氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)多孔陶瓷。研究浆料固含量对YSZ多孔陶瓷制品孔隙结构和压缩强度的影响规律,以及压缩失效机制变化特点。结果表明:在相近发泡率的条件下,固含量在30.5%~33.5%(体积分数)范围内小幅度增加时,所制备的YSZ多孔陶瓷的总孔隙率和平均孔胞尺寸逐渐减小,压缩强度增加;所制备的样品的总孔隙率为79.9%~88.4%,压缩强度为4.7~17.2 MPa,材料的压缩强度与总孔隙率之间的关系同Rice模型相符合;在压缩载荷作用下YSZ多孔陶瓷呈现伪塑性变形,失效破坏的主要形式为剪切破坏。

Co-20Re-25Cr-7Al合金在3.0×10^(-5)Pa低氧压下的氧化行为研究

为探究在低氧压高温环境中添加少量的Al是否对Co-Re基高温合金形成保护性的Cr_(2)O_(3)氧化膜具有协同效应,研究了Co-20Re-25Cr-7Al合金在1100~1300℃,3.0×10^(-5)PaO_(2)下氧化24 h的恒温氧化行为。结果显示:合金的氧化动力学曲线完全符合抛物线规律,其氧化激活能为242.3 kJ/mol。合金在1100~1300℃形成的氧化膜很类似,主要由连续致密的Cr_(2)O_(3)层组成,其上分布着少量的CoO和CoCr_(2)O_(4)尖晶石。与相应的Co-20Re-25Cr三元合金相比,Co-20Re-25Cr-7Al四元合金形成的具有保护性的Cr_(2)O_(3)层在氧化过程中可以防止合金中的Re元素以ReO_(3)的形式挥发,从而为合金提供更好的保护。7%Al的添加不足以使Co-20Re-25Cr-7Al合金发生Al的选择性外氧化,因此在外氧化膜下面形成了Al的内氧化区。但Al的添加明显促进了连续而致密的Cr_(2)O_(3)层的形成,大大提高了合金的抗高温氧化性能。Al的添加和低氧压对于形成保护性的Cr_(2)O_(3)层具有协同效应。

LaMgAl_(11)O_(19)-La_(2)Ce_(2)O_(7)复合陶瓷的高温相稳定性

La_(2)Ce_(2)O_(7)(LC)和LaMgAl_(11)O_(19)(LMA)是两种新型热障涂层材料。LC具有优良的热物理及抗腐蚀性能,但其断裂韧性差。LMA具有良好的综合性能,特别是力学性能优良。基于复合材料设计理念,为充分利用LC和LMA的优势,本文探究了制备LMA-LC双相复合陶瓷的可行性。采用高温固相法合成了LMA和LC粉末,重点研究了LMA和LC的高温稳定性,初步研究了LMA-LC复合陶瓷块材的力学性能。结果表明:LMA和LC在高温下发生了化学反应,反应程度随温度升高而加剧,主要反应产物为LaAlO_(3),其在低温下的铁弹性可能是复合陶瓷在室温下具有良好力学性能的原因。

(TiAlSi)N中熵涂层的微观组织与力学性能研究

为提升机械零件表面涂层的防护效用,结合中熵合金的独特设计理念,采用等离子体增强磁控溅射(PEMS)技术在316L不锈钢表面沉积(TiAlSi)N涂层。使用X射线能谱仪(EDS)、X射线衍射仪(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)和原子力显微镜(AFM)分析涂层的化学成分、晶体结构、微观形貌和表面粗糙度。使用纳米划痕/压痕仪测试涂层的结合强度、硬度和弹性模量。EDS分析结果表明(TiAlSi)N为中熵陶瓷涂层。(TiAlSi)N涂层为非晶态,涂层表面平整致密,并且具有良好的力学性能,其结合强度、硬度和弹性模量分别约为25 N、21 GPa和225 GPa。试验结果可为未来深入研究该类涂层体系提供有价值的数据参考。

工艺参数对等离子增强磁控溅射TiAlN涂层微观结构及性能的影响

本工作引入正交试验法,以等离子增强磁控溅射TiAlN涂层的润湿性为试验指标,探究靶功率、Ar/N_(2)流量比和基体负偏压对试验指标的影响规律。使用能谱仪(EDS)、X射线衍射仪(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)和原子力显微镜(AFM)分析涂层的化学成分、晶体结构、微观形貌和表面粗糙度。通过测试接触角表征涂层的润湿性。极差分析结果表明,Al靶功率和Ar/N_(2)流量比对涂层中Al含量的影响最敏感,基体负偏压是决定涂层的晶粒度、粗糙度及接触角的最主要因素。S2工艺制备的涂层具有最佳的疏水性能,接触角为120.25°。S9工艺制备的涂层具有最强的亲水性能,接触角仅为15.15°。研究结果可为工程应用涂层工艺的选择提供一定的参考依据和分析思路。

铁铝金属间化合物的改性研究进展

主要对提高铁铝金属间化合物的韧性和耐高温氧化性的改性方法进行归纳和总结,这些改性方法可以在一定程度上改善这些性能,但仍需要加大力度开发先进的制备工艺和改性方法以满足现代工业技术的要求。

N-TiO2光催化剂的研究进展

高效利用太阳能,拓展二氧化钛在可见光下的光催化应用,成为目前研究的热点之一。简要综述了近年来N掺杂改性TiO2获得的可见光响应N-TiO2催化剂的研究现状,从制备方法、氮活性物种形式和光催化应用方面进行了归纳和总结。

2D/3D ZnIn_(2)S4/TiO_(2)复合物的原位构筑及其提高的光催化性能

通过高温煅烧和油浴的方法构筑二维/三维(2D/3D)ZnIn_(2)S_(4)/TiO_(2)异质结,应用于光催化降解罗丹明B(RhB)和四环素(TC),来研究异质结的构筑对TiO_(2)可见光响应范围和光生载流子对分离效率的影响.结果表明,TiO_(2)维持了MOFs的形貌,显示窄的可见光响应范围和高的光生电荷复合率,与ZnIn_(2)S_(4)纳米片复合后,TiO_(2)的比表面积增大,光催化活性位点增多.带隙宽度也由TiO_(2)的3.23 eV减小到ZnIn_(2)S_(4)/TiO_(2)-Ⅱ的2.52 eV,从而获得了更宽的可见光响应范围.能带结构表明ZnIn_(2)S_(4)/TiO_(2)是typeⅡ型异质结,提高了光生载流子对的分离与转移效率.在可见光照射下,ZnIn_(2)S_(4)/TiO_(2)-Ⅱ显示了最高的RhB光催化降解效率(93%),分别是TiO_(2)和ZnIn_(2)S_(4)的18和2倍.同时,ZnIn_(2)S_(4)/TiO_(2)-Ⅱ也显示出比TiO_(2)和ZnIn_(2)S_(4)更高的TC降解效率(90%).循环实验表明ZnIn_(2)S_(4)/TiO_(2)-Ⅱ能保持良好的稳定性,经5次循环实验后仍能降解83%的RhB.研究表明基于MOFs衍生的TiO_(2)构筑2D/3D ZnIn_(2)S_(4)/TiO_(2)异质结是提高TiO_(2)光催化性能的一条有效途径.