Ni-Co-P非晶态合金催化香草醛HDO性能的研究

采用化学还原法合成Ni-P非晶态合金,添加Co元素对非晶态合金进行改性,采用XRD、SEM、XPS、DSC等方法对非晶态合金进行结构与性能的表征。以香草醛加氢脱氧制2-甲氧基-4-甲基苯酚(MMP)为探针考察催化剂的加氢脱氧(HDO)性能。结果表明,Ni与Co之间的协同作用不仅有助于Ni的还原,增加催化剂活性中心数目,而且提高了非晶态合金分散度、无序度和热稳定性。在优化的反应条件下:nCo/(nCo+nNi)(物质的量比)=0.08、H2分压为2.0MPa、反应温度为150℃、反应时间为180min、催化剂用量为0.05g,香草醛的转化率达到100%,MMP选择性为82.7%。催化剂循环五次后,香草醛的转化率保持100%,MMP的选择性下降到68.7%。

超小纳米Co_(3)O_(4)耦合高含氮碳复合材料的电催化析氧性能研究

过渡金属氧化物是一种具有高效催化活性的电解水析氧反应催化剂,但低电子电导率限制了其催化活性,将活性纳米材料与导电基质材料复合,是构筑高性能电极材料或电化学催化剂的有效途径。采用溶剂热法制备了负载在C_(3)N_(4)上的聚合卟啉,经Co元素修饰和热处理后得到Co_(3)O_(4)/NC催化剂,采用XRD、SEM、TEM、XPS和FT-IR等方法对催化剂的物理化学性质进行表征。结果表明,Co_(3)O_(4)/NC-600具有超小纳米Co_(3)O_(4)结构,且其含氮量高,吡啶N与Co之间产生了协同作用,催化剂在OER反应中表现出良好的催化性能,其Tafel斜率仅为66.4 mV/dec,达到10 mA/cm^(2)的电流密度所需的过电势为343.3 mV。

线性Co配合物催化环己烯烯丙基C—H氧化反应的研究

以对苯二醛和乙二胺为原料合成线性席夫碱配体,并将其与Co配位制备席夫碱配合物Co-L(L=对苯二醛缩乙二胺席夫碱)。利用EA、ICP、FT-IR、UV-Vis、TGA和BET等对配体及配合物的结构与性能进行表征,在氧化环己烯制备环己烯酮的反应中测试其催化性能。结果表明,Co-L具有较高的催化活性和烯丙基氧化产物的选择性。在乙腈用量为5 mL、环己烯物质的量为6 mmol、氧压为0.3 MPa、催化剂质量为20 mg、反应温度为70℃条件下,环己烯的转化率为37.66%,烯丙基氧化产物的选择性高达83.59%。催化剂重复使用5次,环己烯的转化率和烯丙基氧化产物的选择性几乎不变。

香草醛HDO反应催化剂的制备及性能研究

采用化学还原法制备了一系列Ni-P非晶态合金,利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等方法对其物理化学性质进行表征。在香草醛的加氢脱氧(HDO)反应中研究催化剂制备条件和反应条件对催化剂性能的影响。结果表明,以NiCl_2·6H_2O为镍源,KBH4为诱导剂,pH=9.0条件下制备的Ni-P非晶态合金分散性较好,颗粒粒径均匀。在香草醛HDO反应中,优化的反应条件下:催化剂用量0.05g,H_2压力2.0MPa,反应温度150℃,反应时间180min,香草醛的转化率达到100%,产物2-甲氧基-4-甲基苯酚(MMP)的选择性达到60.4%。