CO_(2)在{[Bmim][BF_(4)]+碱金属盐}金属络合离子液体中的溶解度及溶解机理研究

为更加经济有效地捕获CO_(2),减少环境污染,加强资源合理利用,制备不同浓度的[Bmim][BF_(4)]+MBF_(4)(M=Li^(+),Na^(+)和K^(+))金属络合离子液体,在压力100~4 000 k Pa,温度30,40,50℃条件下,使用反应釜进行气体吸收试验,测定CO_(2)在金属络合离子液体(metal complex ionic liquids,MILs)中的溶解度,并采用密度泛函模拟计算MILs与CO_(2)混合体系的稳定构型的电荷分布、Fukui指数和结合能参数,从微观角度分析MILs吸收CO_(2)机理。结果表明:CO_(2)在MILs中的溶解度随温度升高和压力降低而降低;添加碱金属盐可促进离子液体(ionic liquids,ILs)对CO_(2)的吸收,但当ILs中碱金属盐浓度≥1 mol/L时会抑制CO_(2)吸收;0.010 mol/L的[Bmim][BF_(4)]+KBF_(4)吸收CO_(2)量最高;密度泛函计算结果显示[Bmim][BF_(4)]+KBF_(4)体系的K^(+)体积大,氢键作用力强,且K+在ILs中溶解度小,造成的空间位阻较小,因而拥有更多的自由体积容纳CO_(2)。与纯ILs相比,MILs具有更高的CO_(2)吸收量,在温室气体治理中具有较好的应用前景。