粉煤灰制备沸石分子筛及其吸附脱除水中氨氮的性能研究

以粉煤灰为原料,采用碱熔水热法,在灰碱质量比为1.5、晶种质量分数为7%的条件下,制备了具有氨氮吸附性能的沸石分子筛。通过粉末X射线衍射(PXRD)、热重分析(TGA)、扫描电子显微镜(SEM)、比表面积(BET)、X射线能谱(EDS)等分析手段对材料的结构性能进行了表征,结果表明,沸石分子筛为NaP型分子筛,其呈现片层堆砌的球状形貌,具有较高的热稳定性(900℃时,总脱水质量分数为11.5%),较高的比表面积(26.1641 m^(2)/g)和较大的孔道尺寸(平均孔径尺寸为6.65 nm)。对氨氮吸附性能及循环利用性能进行测试,结果表明,沸石分子筛在吸附温度为30℃、pH=6、氨氮初始质量浓度为500 mg/L、吸附时间为40 min时,氨氮吸附性能最佳(23.20 mg/g),但循环利用性能较差,还有待进一步提高。

铜基、钯基催化剂电还原二氧化碳的研究进展

随着现代社会的进步,化石能源的大量利用造成CO2的大量排放,而CO2作为温室气体,会对气候造成严重的变化;电化学CO2还原(CO2ER)技术对CO2进行回收有较大优势,经研究表明许多材料在催化二氧化碳转化为有价值的燃料和化学品方面具有独特优势。作为电催化剂可被分为几类,包括金属、金属合金、金属氧化物、金属络合物、聚合物/团块、酶和有机分子。电催化生成的低碳燃料包括CO、HCOOH、CH2O、CH4、H2C2O4、C2H4、CH3OH、CH3CH2OH等等。铜(Cu)基催化剂是一类能够以较高效率将CO2直接还原为高附加值化学品(如碳氢化合物)的催化剂,因而是ERC技术的研究重点之一,近年来,Pd基材料在CO2还原反应中表现出独特的催化性能优势,不仅能够在一定的负电位区间高效地还原CO2生成CO。特别是相关Pd合金催化剂还可以在接近平衡电位下高选择性地还原CO2生成甲酸/甲酸盐。

名班主任工作室:中职学校班主任专业化发展的新向度

班主任专业化发展是中职学校提质培优、培养大国工匠的重要支撑。作为职业共同体、成长共同体、实践共同体的名班主任工作室,是班主任德育研究的平台、专业成长的阶梯、专家化的起点,为班主任的专业发展提供更持久的动力。名班主任工作室围绕“运行机制、区域协同、专业提升”三要素,打造区域名班主任团队;立足“课题、大赛、论坛”三载体,提升班主任专业化水平;把握“内部互动研讨、家校沟通交流、校地合作共赢”三维度,增强工作室辐射引领能力,促进班主任专业化发展。

构建模块化催化体系用于氢转移反应:氢键的促进作用

酶是一种高效的生物催化剂,它可以通过多个活性位点的协同催化,在温和反应条件下显示出高活性和高选择性.受酶催化机理的启发,合理设计具有特定活性位点的类酶催化剂来稳定过渡态,降低反应能垒并提高反应速率是实现高效绿色化学转化的一种有前景的策略.迄今为止,研究人员已经开发了多种材料来制备具有模拟酶功能的仿生催化剂,如胶束和囊泡等软材料、介孔二氧化硅和金属有机框架材料(MOFs)等.虽然上述材料具有灵活可调的活性位点和易于修饰的多孔结构等优点,但在一种催化剂中实现多个活性位点的整合依然面临巨大挑战,特别是在不同活性位点共存的条件下如何保持互不干扰以及不相容基团的兼容性等一系列问题.模块化是一种将复杂的体系分解成各种可操作的子模块的方法,每个子模块之间相互独立,但又以一定的方式进行相互协作.因此,构建模块化的催化体系来模拟酶的协同催化模式是一种有效途径.本文报道了一种将不同活性位点组合在一起的简便方法,即通过共价有机框架材料(COFs)和Cu_(2)Cr_(2)O_(5)共同构建一种具有协同效应的模块化催化体系,其中COFs和Cu_(2)Cr_(2)O_(5)分别模拟酶中的氨基酸官能团和活性位点.在肉桂醛的氢转移反应中,该模块化催化体系具有较好的催化性能,对理想产物肉桂醇的选择性>99%,并且反应速率是Cu_(2)Cr_(2)O_(5)的4倍以上.此外,活化能的测定结果表明,模块化催化体系COFs-Cu_(2)Cr_(2)O_(5)的表观活化能远低于Cu_(2)Cr_(2)O_(5),说明了COFs的存在能够显著降低肉桂醛氢转移反应能垒,从而提高模块化催化体系在该反应中的催化活性.为进一步探究COFs在上述反应中的作用,进行了一系列机理研究.结果表明,模块化催化体系中COFs与异丙醇通过氢键相互作用,进而促进异丙醇发生脱氢反应和氢原子在异丙醇和肉桂醛之间的转移,从而提高该体系的催化活性.此外,该模块化催化体系对一系列饱和/不饱和醛的氢转移反应都具有较高的活性和选择性,而Cu_(2)Cr_(2)O_(5)在相同的条件下表现出很低的转化率.并且该模块化催化体系可以用不同的子模块替换,其中Cu_(2)Cr_(2)O_(5)可以被Cu/Al_(2)O_(3)或Ni/MgAlO等金属催化剂所取代,而含有β-酮烯胺结构的几种COFs均能在肉桂醛氢转移反应中起到促进金属催化剂的催化活性的作用.综上,本文成功地构建了一种模块化催化体系,将其运用于肉桂醛氢转移反应中,表现出较好的催化性能,其中催化性能的增强主要来源于COFs与异丙醇之间通过氢键的相互作用,为利用模块化催化体系模拟酶提供了一种方便可行的策略.

核苷类抗病毒药物的研究进展

核苷类似物是在临床上广泛使用的一类抗病毒和抗肿瘤药物,在特异性治疗以及广谱抗病毒领域都发挥着至关重要的作用。但在临床使用过程中出现的耐药性、毒性和二重感染等问题给该类药物的发展带来挑战。研究发现通过化学修饰可以影响核苷的抗病毒效力、安全性和耐药性。本文概述了以传统核苷类化合物的结构为基础,从碱基、糖环、磷酸基及糖苷键等几个方面进行结构修饰的研究进展,为进一步开发高抗病毒活性核苷类似物提供借鉴。

双功能铜催化全取代烷基烯基醚的可控合成

烷基烯基醚(AVEs)是一类重要的有机合成砌块,被广泛应用于天然产物和高分子聚合物的合成[1-2].由于其多样的生物和药物活性,AVEs也常作为一种药效团而被大量引入药物候选化合物中(图1).因此,发展AVEs的高效合成策略具有重要意义.AVEs的经典合成方法包括烯基醚的Heck芳基化反应[3]、钯催化炔基醚的可控氢芳基化反应[4]以及高价碘介导的炔烃烷氧-碘化反应[5].尽管这些方法为AVEs的制备提供了有效的途径,但是全取代AVEs的区域与立体选择性合成还面临挑战.

钯催化SO2插入的炔丙基乙酸酯和碘代芳烃的还原偶联反应

报道了一种高效的钯催化二氧化硫插入的炔丙基乙酸酯和碘代芳烃的还原偶联反应.该反应使用双(二氧化硫)-1,4-二氮杂双环[2.2.2]辛烷加合物(DABSO)作为气态二氧化硫的替代试剂、还原性锰粉作为还原剂,具有反应条件温和、底物范围广、官能团耐受性好等特点.