熔铁催化剂活性相的调控及其费托反应性能

采用水热合成法,在制备MIL-101(Fe)的过程中加入熔铁催化剂,使熔铁催化剂表面涂覆MIL-101(Fe),通过碳化温度和碳化气氛的调变,制备了具有不同活性相组成(θ-Fe_(3)C和χ-Fe_(5)C_(2))的熔铁催化剂,同时将其在340℃、1MPa和GHSV=12000h^(-1)反应条件下,进行费托合成反应性能评价,并运用XRD、SEM、CO-TPD、N_(2)-物理吸附等表征手段进行表征分析。结果表明,当催化剂中含有θ-Fe_(3)C时,具有更高的C_(5)+选择性;在不同碳化气氛下,催化剂产生的活性相不同,且随碳化温度的升高,2种气氛下产生的活性相都可相互转化,但催化剂的反应性能相差显著。CO气氛下,当θ-Fe_(3)C部分转化为χ-Fe_(5)C_(2),催化剂具有较高的活性,这是由于θ-Fe_(3)C和χ-Fe_(5)C_(2)的协同作用更利于CO的解离吸附,提高了催化剂的活性;混合气氛(H_(2)+CO)下,当χ-Fe_(5)C_(2)部分转化为θ-Fe_(3)C,转变过程中由于χ-Fe_(5)C_(2)发生晶格畸变,抑制了CO的解离吸附,导致催化剂活性大幅下降。在CO气氛下,700℃碳化温度下所制得的催化剂具有最佳的催化反应性能,其CO转化率为74.4%,同时具有较高的C_(5)+选择性,为65.6%。