废ZSM-5分子筛再晶化并应用于甲烷部分氧化性能研究

废ZSM-5分子筛资源化利用可有效减少工业固废排放、降低环境污染,是一条节约能源、绿色环保且可持续发展的路线。探究了沸石废分子筛催化剂(主要为废ZSM-5分子筛)定向再生为ZSM-5分子筛的绿色回收工艺,重点考察了模板剂用量、补加硅源用量和模板剂种类对沸石废分子筛催化剂回收率的影响。通过X射线衍射(XRD)、氮气吸/脱附和扫描电镜(SEM)等分析合成分子筛的结晶度、比表面积和形貌,从而得出最佳合成条件:模板剂为四丙基氢氧化铵(TPAOH)、硅源与模板剂比例为n(SiO_(2)):n(TPAOH)=1:1且补加硅源量与废分子筛硅源量比例为n(Si补加):n(Si废)=2.5:1.0,对应废分子筛催化剂回收率可达88.0%。利用废分子筛催化剂再晶化所得ZSM-5分子筛作为载体制得的催化剂用于甲烷部分氧化反应进行性能测试,在600°C下较未变废原料表现出更优异的CH4转化率、CO选择性和H2选择性。

Ni@ZSM-5催化剂的制备及其甲烷部分氧化反应性能的研究

采用N-(2-氨乙基)-3-氨丙基三甲氧基硅烷(TPE)作为配体,通过水热合成法将Ni金属原位封装在ZSM-5沸石中的催化剂Ni@ZSM-5,并考察了镍引入量和晶化温度对催化剂的甲烷部分氧化(POM)催化性能的影响。结果表明:两段晶化法制备的ZSM-5结晶度更高,有更规整的孔道结构;Ni@ZSM-5中金属颗粒分散较为均匀,载体孔道限制作用能有效抑制金属晶粒的长大,催化剂更加稳定;相比浸渍法制备的Ni/ZSM-5催化剂,原位合成的Ni@ZSM-5催化剂具有更高的POM反应性能,甲烷转化率达95%。

Co3O4/N-CNT阵列的制备及其锂空气电池性能研究

可充电锂空气电池具有高的理论能量密度,被认为是新型电动汽车领域里最有潜力的能量储存与转换系统。首先对碳纳米管阵列进行氮原子掺杂及表面氧化,形成结构稳定的氮掺杂碳纳米管阵列材料,然后采用热回流法对氮掺杂碳纳米管表面以杂化复合的形式结合纳米Co3O4粒子,形成锂空气电池空气电极。通过扫描电子显微镜、X射线衍射、Raman、XPS等进行表征,结果显示氮掺杂碳纳米管阵列表面上均匀结合纳米Ci3O4颗粒,直径约为50~100 nm左右。以纳米Co3O4/氮掺杂碳纳米管阵列为空气电极,与金属锂片构成锂空气电池,并进行电池充放电性能、循环伏安和交流阻抗等电化学测试,结果表明,在电流密度为0.05 mA/cm^2的条件下循环40次后仍能保持较稳定的循环性能,与纯氮掺杂碳纳米管阵列相比,锂空气电池的充放电性能有了明显的改善。

Pt-Ni@MCM-41催化剂的制备及其甲烷部分氧化反应性能研究

采用水热-共沉淀法原位合成了一系列不同Ni含量掺杂的分子筛封装Pt-x Ni@MCM-41催化剂,并用于甲烷(CH4)部分氧化制合成气反应。结果表明,相比Pt@MCM-41催化剂,Ni掺杂显著提高了催化剂的活性和稳定性。催化剂的XRD和UV-Vis结果表明Ni进入了分子筛骨架,H2-TPR分析进一步证明Ni的引入使催化剂形成了较强的金属-载体作用力,FT-IR表征结果说明Ni掺杂提高了催化剂表面羟基浓度,使得Pt-x Ni@MCM-41表现出优异的催化性能,其中Pt-2%Ni@MCM-41表现出最高的催化活性,CH4转化率可达94%。