上海科技大学物质科学与技术学院

上海科技大学物质科学与技术学院(以下简称物质学院)秉承上海科技大学“服务国家发展战略,培养创新创业人才”的办学使命,旨在启发、教育和培养物质科学领域的创新人才,并成为具备国际竞争力的原创性科研机构。物质学院围绕材料、能源、环境、健康等领域进行科研部署,旨在解决我国长远发展的核心科学问题。学院硬件设置齐全,拥有分析测试中心、电镜中心(上海市高分辨电子显微学重点实验室)、拓扑物理实验室。

中国光子大科学装置的发展

光子大科学装置主要分为同步辐射光源和自由电子激光装置两大类,可以产生光子能量范围从红外到硬X射线的高通量、高亮度、光子能量连续可调的光,在过去半个多世纪里已经发展成为服务于物理学、化学、材料科学、生命科学、能源、环境科学等众多学科的综合性科研中心。光子大科学装置在我国经过了40多年的发展,已经建立起较完整的体系,达到世界先进水平。文章通过对已有的和建设中的装置的描述分别介绍同步辐射光源和自由电子激光在国内的发展历程和现状,并对未来发展趋势进行展望。

低剂量电子显微表征下的出射波重构技术

原子级分辨率的成像表征对探究材料结构与性质间的联系具有重大意义。应用像差校正的高分辨电子显微成像技术(high⁃resolution transmission electron microscopy,HRTEM)可以实现亚埃尺度分辨率的图像表征,但电子束辐照敏感材料受限于辐照引起的结构损伤,无法用常规辐照剂量进行HRTEM成像表征。将出射波重构(exit wave reconstruction,EWR)技术应用于辐照敏感材料,一方面可以解决HRTEM图像中衬度反转的问题并提高图像分辨率至信息极限;另一方面,通过算法实现对信息的充分利用,适合于从低剂量数据中提取有效信息。采用低剂量EWR技术可以实现电子束敏感材料的原子级分辨率图像,为研究电子束辐照敏感材料提供更多可能性,也使针对出射波重构技术的研究具有更大的应用前景与科学意义。

MBE脱氧条件与InGaAs/InP APD性能的相关性

InP基InGaAs/InP雪崩光电二极管(APD)对近红外光具有高敏感度,使其成为微弱信号和单光子探测的理想光电器件。然而随着先进器件结构越来越复杂,厚度尺寸从量子点到几微米不等,性能越来越受材料中晶格缺陷的影响和工艺条件的制约。采用固态源分子束外延(MBE)技术分别在As和P气氛保护下对InP衬底进行脱氧处理并外延生长晶格匹配的In_(0.53)Ga_(0.47)As薄膜和APD结构材料。实验结果表明,As脱氧在MBE材料质量方面比P脱氧具有明显的优势,可获得陡直明锐的异质结界面,降低载流子浓度,提高霍尔迁移率,延长少子寿命,并抑制器件中点缺陷或杂质缺陷引起的暗电流。因此,As脱氧可以有效提高MBE材料的质量,这项工作优化了InP衬底InGaAs/InP外延生长参数和器件制造条件。

Pb^(2+)对掺杂硼硅酸盐玻璃中CsPbBr_(3)钙钛矿量子点发光性能的影响

硼硅酸盐玻璃包覆钙钛矿CsPbBr_(3)量子点(PQDs@glass)能够大幅提高PQDs的稳定性,使其在LED照明和显示技术中拥有广泛的应用空间。然而,玻璃包覆的同时也导致了PQDs发光强度与量子产率降低。本工作为提高其发光强度探讨了热诱导温度及Pb^(2+)的含量对PQDs@glass结构的影响,当热诱导温度为460℃,Pb^(2+)浓度为6 mol时,其发光强度最高。研究发现,Pb^(2+)浓度的增加会导致玻璃网状结构的致密化,改变玻璃组分的扩散行为,影响PQDs的析晶过程,导致PQDs@glass发光强度的变化。本工作得到量子产率高达95.6%的PQDs@glass,并实现了硼硅酸盐玻璃基质内PQDs的尺寸可控制备。结果表明,PQDs尺寸分布在10 nm左右,超过86%的颗粒尺寸在6~14 nm内,且具有优越的稳定性,经历10次室温至200℃热循环后,发光强度仍能保持初始强度的98.9%。最后,为了验证其在LED照明及显示领域的应用,将制备的量子点微晶玻璃粉料与二甲基硅氧烷(PDMS)混合,得到的LED器件性能优异,色域范围覆盖110%sRGB。本研究为PQDs@glass的大规模制备及其在LED器件领域的应用奠定了基础。

基于AlGaN/GaN HEMT外差探测器的太赫兹线阵列矢量探测系统

为了研究AlGaN/GaN高电子迁移率晶体管(High-Electron-Mobility Transistor,HEMT)外差探测器应用于太赫兹来波方向(Direction of Arrival,DOA)估计领域的可行性及量化性能指标,基于AlGaN/GaN HEMT 243GHz外差探测器搭建了太赫兹波线阵列矢量探测系统,实现了太赫兹连续波的相位分布和来波方向的测量。该系统的核心器件为准光-波导耦合的太赫兹外差探测器线阵列组件,阵元平均噪声等效功率(Noise-Equivalent-Power,NEP)为-123.89dBm/Hz。通过测试,表明该系统相位解析稳定度优于0.6°,线阵列组件法线(阵列芯片的垂线)方向左右11°以内的太赫兹来波方向的检测误差小于0.25°。讨论了存在误差的原因及可能的解决方案,为后续基于AlGaN/GaN HEMT面阵列的太赫兹相控阵雷达及定向通信系统的研制提供了基础。

AgCl/ZnO上CH4光催化部分氧化制HCHO性能研究

CH4光催化部分氧化为CH_(3)OH、HCHO等产物是一种潜在的低能耗CH4转化路径,该转化路径存在CH4活化难度高和产物选择性低等问题,高性能催化剂的设计和制备对解决这一系列问题至关重要。使用不同Zn前驱体,通过水热法分别制备了具有块状颗粒、纳米花、纳米片和团聚纳米颗粒等不同形貌特征的ZnO-x光催化剂,发现形貌特征对ZnO-x的CH4光催化部分氧化制HCHO性能(简称“CH4光催化氧化性能”)有显著影响。采用CH4光催化氧化性能最好的ZnO-Cl为基底,进一步制备了nAgCl/ZnO-Cl光催化剂(n为AgNO3物质的量分数)。采用X射线衍射、N_(2)吸/脱附和扫描电子显微镜等对光催化剂进行了表征,并研究了nAgCl/ZnO-Cl的CH4光催化氧化性能。结果表明,2.0%AgCl/ZnO-Cl表现出了最优的CH4光催化氧化性能。在5 mg 2.0%AgCl/ZnO-Cl作用下,当反应条件为25℃、0.1 MPa O_(2)、2.9 MPa CH4、75 mLH_(2)O、光照强度450 mW/cm^(2)和光照2 h时,含氧液相产物(CH_(3)OH+CH_(3)OOH+HCHO)总产率达到10409μmol/(g·h),含氧液相产物总选择性为91.4%,其中主产物HCHO产率为6271μmol/(g·h),HCHO选择性为60.2%。自由基捕获实验结果表明,•O_(2)^(-)和空穴是CH4活化为•CH_(3)的关键,并且•O_(2)^(-)与•CH_(3)的相互作用成为了反应的主要路径,该路径得到的初级产物(CH_(3)OOH)能够较为容易的被氧化为HCHO,从而显著提升了nAgCl/ZnO-Cl的HCHO选择性。

调控Ru的电子态以促进乙烯在酸中高选择性电氧化合成乙二醇

乙二醇(EG)是一种重要的化工产品,由于在化学品制造行业的广泛应用而备受关注.然而,目前工业上制备乙二醇主要采用乙烯作为原料,经过环氧化和水解两步反应,这一过程不仅需要高温高压,还需使用成本高的氧化剂(如H_(2)O_(2)),这违背了绿色化学的原则.因此,电催化阳极氧化作为一种新兴的合成策略,正逐渐受到研究者的青睐.该技术仅通过电子转移并利用水作为氧源,就能够高效合成高附加值含氧化学品.特别是,阳极氧化反应可与阴极还原反应(例如氢析出反应)相耦合,实现能量的高效利用.尽管电催化阳极氧化具有诸多优势,但目前在乙烯电氧化合成乙二醇过程中,其选择性仍然较低,这导致后续的纯化过程变得复杂且成本高昂.因此,开发高选择性的电氧化合成乙二醇技术,成为了一项迫切且极具挑战性的任务.本文提出了一种Ir和Ru合金化策略,以提高乙烯电氧化制备乙二醇的选择性和耐久性.研究结果表明,当Ir和Ru的原子比达到适当的比例(即Ir_(0.54)Ru_(0.46))时,所制备的IrRu合金表现出近100%的乙二醇选择性,远远优于Ru NPs对照组样品(43.8%).此外,在1.475 V的电压下,Ir_(0.54)Ru_(0.46)催化生成乙二醇产率达到了60.62 mmolgRu^(-1) h^(-1),是Ru NPs上最高产率(21.75 mmolgRu^(-1) h^(-1))的2.8倍.在耐久性测试中,Ir_(0.54)Ru_(0.46)能够稳定催化生成乙二醇超过12 h,其生成速率为6μmol L^(-1) h^(-1).相比之下,对照组样品Ru NPs在电解反应3 h后已失去活性.能量损失谱分析显示,Ir_(0.54)Ru_(0.46)在电解2 h后形成了稳定的表面富Ir核壳结构IrRu@Ir,这是催化剂稳定性提升的关键.先进光谱研究进一步揭示,Ir的引入导致了电子由Ru位点向Ir流动,使Ru位点带正电荷,从而减弱了OH的吸附.OH脱附实验结果表明,随着Ir/Ru原子比的增加,OH更容易从Ru位点脱附,这促进了OH与乙烯的偶联反应.自由基淬灭和氘代同位素标记实验结果表明,在IrRu催化剂上,乙烯到乙二醇的转化并非级联反应,而是直接的表面催化反应,其中OH的转移是决速步骤.X射线光电子能谱分析显示,随着合金中Ir比例的增加,合金d带中心下移,这有利于关键中间体(*OH等)的转移.原位红外光谱表明,乙烯分子在Ru位点上通过Pauling型吸附构型被活化.值得注意的是,仅检测到*CH_(2)CH_(2)OH中间体,而未检测到其他氧基团(如羰基),这表明在反应过程中没有发生过氧化现象.密度泛函理论计算进一步证实,与Ir合金化不仅加速了OH的转移,还优化了反应途径,使乙二醇的选择性达到100%.综上,本文设计了不同Ir/Ru原子比的IrRu合金催化剂,通过有效调控活性位点Ru的电子结构,优化了OH的结合能,使乙烯可以100%选择性高效转化为乙二醇,这为开发高选择性电催化剂用于乙二醇电合成提供了新思路.

时间戳相机中心算法和解离电子/离子动量分布仿真

模拟仿真了速度成像谱仪中解离电子/离子飞行运动轨迹,获得电子/离子动量三维分布的真实图像,针对时间戳相机Tpx3Cam在动量分布探测成像中存在的团簇效应问题,发展了适用于高计数率情况下的中心算法。仿真结果显示,提出的中心算法可以减少约一个数量级的数据容量,并让单像素位置精度提高到0.1像素,实现了粒子动量分布的超分辨位置成像。模拟ns态电子电离和N_(2)分子(1,1)通道库伦爆炸实验,发现中心算法能够使电子平行于探测器平面的动量分辨提升30%;使库伦爆炸产生的N^(+)飞行时间谱分辨提升80%。同时,在具有背景气体干扰情况下,对CO分子库伦爆炸产物离子进行半径协方差分析,提出的中心算法成功观测到C^(+)和O^(+)的关联。

球磨制备硼/磷掺杂Si_(80)Ge_(20)材料及其热电性能

作为最重要的高温热电材料之一,SiGe合金的制备和性能优化一直备受关注。本工作利用机械合金化结合放电等离子烧结技术成功制备了B和P掺杂的Si_(80)Ge_(20)合金,并利用X射线衍射技术、电子扫描显微镜结合能谱仪技术对样品的物相进行分析表征,重点研究了B和P掺杂对Si_(80)Ge_(20)合金的电热输运性能影响。研究表明,B和P掺杂可有效优化材料载流子浓度,提升材料的电学性能;B掺杂能有效增强声子散射降低材料晶格热导率,因为电学性能的提升和热导率的降低,在1000 K时,Si_(80)Ge_(20)+2.0vol%B样品的zT值约达到1.01;不同含量P掺杂样品的zT值在整个测试温度范围内基本维持不变,在1000 K时,Si_(80)Ge_(20)+2.0vol%P样品的zT值约为1.16。

中微子事件IC220624A候选射电对应体J1458+4121的VLBI观测研究

收集并分析了中微子发射事件IC-220624A的候选体J1458+4121仅有的几次甚大天线阵(VLA)的历史数据;在此基础上,利用甚长基线阵列(VLBA)对其进行首次VLBI观测,观测波段为L和C波段。通过数据处理和分析研究,得到J1458+4121 VLBA的射电辐射形态。此外,利用相位参考技术,还获得J1458+4121更精确的坐标(α=14:58:20.772, δ=41:21:01.911)。VLA观测的射电总流量强度在1.4~8.4 GHz范围内呈下降趋势,说明J1458+4121的射电能谱可能是幂律谱;而VLBA观测的射电总流量强度在1.5~5 GHz范围内呈上升趋势,意味着其射电能谱在GHz波段是反转谱。因此,J1458+4121极有可能是一个年轻射电源,其中微子产生可能是由于新喷流成分的出现。该结果有助于J1458+4121的后续研究,并将中微子起源的关注对象从明亮的耀变体扩展至其他类型的活动星系核。

短波自由电子激光在原子分子和团簇中的应用

短波自由电子激光产生的从极紫外(XUV)至硬X射线范围内连续可调的超强、超快和高相干性的脉冲辐射,为研究原子、分子和团簇中的超快电子和结构动力学过程开辟了新的途径。从原子的少光子单电离、少光子多电离和多光子多电离过程,到单脉冲的分子结构成像和时间分辨的分子动力学,再到团簇中的超快能量和质子转移过程,短波自由电子激光的应用非常广泛,并且取得了一系列重大的成果。通过一些科学案例,梳理了短波自由电子激光在原子、分子和团簇领域的研究进展。最后,总结了短波自由电子激光目前在该领域取得的成就,并展望了未来发展趋势。

跨入X射线波段:超快和非线性光谱学的研究进展

超快非线性光谱技术(远红外至近紫外波段)是探测物质动力学过程及对称性的有效手段。近年来X射线自由电子激光技术的发展使超快光谱学测量拓展至X射线波段成为可能。文章对相关的研究进展进行了评述,并着重强调X射线波段的超快非线性光谱技术对于加深人们对物理和化学现象以及材料性质等的理解具有重要意义。

自由电子激光在光化学研究领域中的应用

自由电子激光(FEL)光源对化学、生物、材料等领域中微观电子结构的研究有着不可替代的优势。FEL光源可以在10 fs的时间尺度内发出超短脉冲,因此其最重要的应用之一就是研究微观结构内部的超快动力学(飞秒泵浦-探测)。快速发展的自由电子激光实验技术在不同研究领域均获得广泛的应用。文章主要介绍近年来自由电子激光在光化学领域中的应用。未来在上海建成的硬X射线自由电子激光项目,可支撑物理、化学、材料、环境和生物科学等多学科及交叉科研领域,做出重大的科研成果。

胶囊机器人的可展钳位锚定结构设计与实验

针对当今胶囊机器人缺乏肠道内锚定能力的现状,基于可展连杆机构,设计了胶囊机器人的钳位锚定结构,能够适用于不同直径的肠道环境并提供足够的锚定力。可展钳位结构主要由环形剪状结构及驱动模块组成,并通过前侧安装模块可适配于不同胶囊机器人。根据设计参数,进一步建立了锚定结构的展开性能模型,该结构展开至最大时的撑开面积相较于收缩状态时扩大了248%。最后,依据设计制作了样机,并搭建实验测试平台,分别在不同内径的橡胶软管和离体猪大肠环境中验证了其展开能力及锚定能力。实验表明:样机在展开钳位固定时的摩擦力是未展开时的2.2倍,固定后能够有效克服猪大肠内的蠕动力,验证了钳位结构的可行性,为未来胶囊机器人钳位设计提供新思路。

X射线自由电子激光在凝聚态物理中的应用

自由电子激光作为一种新兴的实验手段,具有功率高、脉冲短、相干性强等特点,在凝聚态物理学研究中展现出广阔的应用前景,受到了越来越多的关注。文章综述了自由电子激光在凝聚态物理学中的研究进展,特别是在磁性表征与超快磁动力学中的重要性和潜力,并简要介绍了在相变物理及晶格动力学中的研究成果。

基于相干调制成像的光学检测技术

作为相干衍射成像技术的一种,相干调制成像(coherent modulation imaging,CMI)是一种无透镜相位成像技术,不同于多光斑相位恢复技术,通过引入已知的强波前调制,CMI可以实现单次曝光下对入射波前的快速重建,同时结构简单不需要参考光.除了能够用于相位成像、解决脉冲光束的在线测量问题外,本文将其用于精密光学元件(峰谷值(peak value,PV)≤0.5l,l=632.8 nm)的面型检测.为验证其测量能力,对10片口径80 mm、PV值介于0.1l和0.5l之间的石英窗口进行了重复测量,相比于商业干涉仪的测量结果,CMI算法测量结果的峰谷比值的标准偏差是0.0305l(l=632.8 nm),均方根(root-mean-square,RMS)的标准偏差为0.0052l,对于PV和RMS的测量精度可达到0.1l和0.01l,为研究其极限性能,同时对PV=l/20的平行平晶进行了对比测量,分析了其噪声来源,考虑到CMI测量算法仍有很大的改进空间,其有望成为一种区别于干涉测量的新型高精度光学元件检测技术.

同步辐射原位X射线散射技术在纳米与能源材料中的应用

同步辐射原位X射线散射技术可以实现对材料结构进行多尺度的、无损的、高时间空间分辨率的表征,动态地揭示材料微观结构在不同外界环境下的演变过程。X射线散射基础理论已经相对成熟。第三代同步辐射光源大幅提高了X射线散射技术的时空分辨率,进一步拓宽X射线散射技术的应用场景。当前同步辐射原位X射线散射技术的难点主要集中于实验装置设计和大数据处理。概述了X射线散射技术的主要分类和基本的实验方法,主要介绍了不同分类的同步辐射原位X射线散射技术在纳米材料(纳米颗粒生长和纳米颗粒自组装)与能源材料(以钙钛矿薄膜材料为代表)研究中的应用。最后结合当前国内外先进同步辐射光源的发展现状,展望了同步辐射原位X射线散射技术未来发展的方向和应用前景。

基于声发射技术的Si-Cr-Ti高温抗氧化涂层弯曲失效机理研究

本研究借助声发射技术对铌基高温抗氧化涂层在常温下的弯曲失效过程进行了研究。利用k均值聚类方法对信号进行了分类,结合截面扫描电镜观测结果确定高温抗氧化涂层在弯曲载荷下的信号分别对应基体变形、表面垂直裂纹、滑动型界面裂纹和张开型界面裂纹,通过快速傅里叶变换得到了各类信号的主频分别为100、310、590和450 kHz,借助小波分析得到了各信号的小波能量系数。涂层弯曲失效过程主要包括四个阶段,分别为受拉侧表面垂直裂纹萌生的初始损伤阶段、表面垂直裂纹增殖阶段、两侧界面裂纹快速扩展的损伤积累阶段和受压侧涂层明显剥落的宏观剥落阶段。

利用飞秒受激拉曼光谱技术研究Pyranine分子激发态质子传递过程

本文利用共振增强的飞秒受激拉曼光谱技术结合瞬态吸收光谱技术研究了光致产酸剂Pyranine发色团分子在水溶液中与醋酸根离子之间的光致激发态质子传递过程.实验中观测到了Pyranine发色团在400—1700 cm^–1频率范围内去质子化状态下的激发态拉曼振动光谱.同时在920 cm^–1处也观测到了质子化醋酸根离子中激发态碳-碳单键伸缩拉曼振动信号.通过对激发态质子传递中给体和受体的动力学的分析得到了在该条件下的激发态质子传递的速率.