探讨光催化技术在水体环境中降解单偶氮染料Acid Red 37(AR37)的可行性,通过单因素实验研究其降解动力学。探讨了TiO2催化剂用量、温度、底物浓度和pH等对AR37降解动力学的影响。结果表明,单偶氮染料AR37光催化降解符合假一级动力学,动...探讨光催化技术在水体环境中降解单偶氮染料Acid Red 37(AR37)的可行性,通过单因素实验研究其降解动力学。探讨了TiO2催化剂用量、温度、底物浓度和pH等对AR37降解动力学的影响。结果表明,单偶氮染料AR37光催化降解符合假一级动力学,动力学速率常数为0.0394 min^-1;温度较高的反应体系和较低的反应底物浓度有利于单偶氮染料AR37染料的光催化降解;当催化剂用量适中时,降解速率最大;溶液初始pH为9.0时,其降解速率常数达到最大值0.05062 min^-1酸碱性太强都不利于单偶氮染料AR37染料的降解。展开更多
基于酸碱协同催化设计思想,以结构类似的三聚氰胺和六氯环三磷腈热缩聚制备了P掺杂的C_(3)N_(4)材料。利用SEM和BET分析P掺入前后材料的结构,发现P掺入后材料变为直径约为5μm的球状结构,比表面积由8.2 m^(2)/g增加至11.9 m^(2)/g。采用...基于酸碱协同催化设计思想,以结构类似的三聚氰胺和六氯环三磷腈热缩聚制备了P掺杂的C_(3)N_(4)材料。利用SEM和BET分析P掺入前后材料的结构,发现P掺入后材料变为直径约为5μm的球状结构,比表面积由8.2 m^(2)/g增加至11.9 m^(2)/g。采用XPS和^(31)P MAS NMR证明P以P-OH和P=O键形式进入三嗪结构骨架中。将P掺杂的C_(3)N_(4)材料作为无金属多相催化剂应用于碱催化反应中。采用硝酸将部分P-OH氧化为P=O,探讨了P种类和数量对环氧丙烷与CO_(2)环加成反应、碳酸丙烯酯与甲醇酯交换反应以及苯甲醛与丙二腈Knoevenagel反应的影响,结合XPS和^(31)P MAS NMR表征结果发现P-OH的引入有利于CO_(2)环加成反应、酯交换反应和Knoevenagel反应的进行。展开更多
为了探索单偶氮染料Acid red 37(AR37)降解的可行性及在活性氧物种作用下可能的反应位点和迁移转化机制,采用光活化过硫酸盐技术并根据单因素试验和响应曲面法优化试验考察了底物浓度,K2 S2O8用量和温度3个因素对AR37降解率的影响,得出A...为了探索单偶氮染料Acid red 37(AR37)降解的可行性及在活性氧物种作用下可能的反应位点和迁移转化机制,采用光活化过硫酸盐技术并根据单因素试验和响应曲面法优化试验考察了底物浓度,K2 S2O8用量和温度3个因素对AR37降解率的影响,得出AR37光催化降解的最优条件为:底物浓度90μmol·L^-1,K2S2O8用量8.47 mmol·L^-1和温度36℃.最后,利用GCMS对AR37在UV/K2S2O8体系下降解中间产物进行初步的分离与分析,并结合AR37前线电子云密度(FEDs)的理论计算结果对其降解途径进行推导.研究发现AR37在·SO4^-等活性氧物种作用下,C2、N8、N16、C17和C18等活性位点容易被自由基直接攻击或者发生电子转移反应,从而引起AR37分子中NN和C—N键断裂后的进一步羟基化反应,是其主要的降解途径.展开更多
文摘探讨光催化技术在水体环境中降解单偶氮染料Acid Red 37(AR37)的可行性,通过单因素实验研究其降解动力学。探讨了TiO2催化剂用量、温度、底物浓度和pH等对AR37降解动力学的影响。结果表明,单偶氮染料AR37光催化降解符合假一级动力学,动力学速率常数为0.0394 min^-1;温度较高的反应体系和较低的反应底物浓度有利于单偶氮染料AR37染料的光催化降解;当催化剂用量适中时,降解速率最大;溶液初始pH为9.0时,其降解速率常数达到最大值0.05062 min^-1酸碱性太强都不利于单偶氮染料AR37染料的降解。
文摘基于酸碱协同催化设计思想,以结构类似的三聚氰胺和六氯环三磷腈热缩聚制备了P掺杂的C_(3)N_(4)材料。利用SEM和BET分析P掺入前后材料的结构,发现P掺入后材料变为直径约为5μm的球状结构,比表面积由8.2 m^(2)/g增加至11.9 m^(2)/g。采用XPS和^(31)P MAS NMR证明P以P-OH和P=O键形式进入三嗪结构骨架中。将P掺杂的C_(3)N_(4)材料作为无金属多相催化剂应用于碱催化反应中。采用硝酸将部分P-OH氧化为P=O,探讨了P种类和数量对环氧丙烷与CO_(2)环加成反应、碳酸丙烯酯与甲醇酯交换反应以及苯甲醛与丙二腈Knoevenagel反应的影响,结合XPS和^(31)P MAS NMR表征结果发现P-OH的引入有利于CO_(2)环加成反应、酯交换反应和Knoevenagel反应的进行。
文摘为了探索单偶氮染料Acid red 37(AR37)降解的可行性及在活性氧物种作用下可能的反应位点和迁移转化机制,采用光活化过硫酸盐技术并根据单因素试验和响应曲面法优化试验考察了底物浓度,K2 S2O8用量和温度3个因素对AR37降解率的影响,得出AR37光催化降解的最优条件为:底物浓度90μmol·L^-1,K2S2O8用量8.47 mmol·L^-1和温度36℃.最后,利用GCMS对AR37在UV/K2S2O8体系下降解中间产物进行初步的分离与分析,并结合AR37前线电子云密度(FEDs)的理论计算结果对其降解途径进行推导.研究发现AR37在·SO4^-等活性氧物种作用下,C2、N8、N16、C17和C18等活性位点容易被自由基直接攻击或者发生电子转移反应,从而引起AR37分子中NN和C—N键断裂后的进一步羟基化反应,是其主要的降解途径.
