Pt/TiO_2光催化降解苯的磁场效应研究

采用连续流动微分反应体系考察了外加磁场对Pt/TiO2 光催化降解苯反应性能的影响, 发现一定强度的外加磁场可提高气相光催化降解苯的反应活性. 结合瞬态光电导法和原位傅立叶变换红外技术研究了外加磁场对光生载流子寿命和反应中间体分布的影响, 结果表明, 外加磁场不仅延长了光生载流子的寿命, 而且提高了某些中间体的转化率,从而改善了光催化降解反应的活性.

磁场对光催化反应羟基自由基生成速率的影响

以对苯二酸作为Pt/TiO2光催化反应所产生的羟基自由基(?OH)的捕获剂,采用荧光技术考察外加磁场对羟基自由基(?OH)生成速率的影响,结果表明,与常规的光催化反应相比,外加磁场可使样品表面羟基自由基的生成速率提高11.7%.

瞬态光电导谱研究Pt的负载对TiO_2光生载流子寿命的影响

采用瞬态光电导谱研究了TiO2的光电导衰减曲线,通过计算机拟合得到光生载流子的寿命,并考察了Pt的负载量对TiO2光生载流子有效寿命的影响.结果表明,增大Pt的负载量,可延缓光电导的衰减趋势,从而延长TiO2光生载流子的有效寿命,有效地降低了光生载流子的复合率.

密度泛函理论研究CO和O_2在NiFeB_2/TiO_2表面的吸附

运用密度泛函理论中广义梯度近似的PW91方法结合周期平板模型,研究了NiFeB2合金簇在TiO2(110)面的吸附模式.结果表明,NiFeB2平行吸附在TiO2面的Ot-Ot位最稳定,吸附能为526.4kJ/mol.为了探明NiFeB2/TiO2是否具有催化氧化CO活性,进一步研究了CO和O2在NiFeB2/TiO2面的共吸附行为.结果表明,CO和O2以Eley-Rideal机理共吸附在Fe上时,易形成碳酸盐,而以Langmuir-Hinshelwood机理共吸附在Fe上时,O2发生分解,与Fe,Ni和B形成稳定的六元环.

O_2和CO在Co_2B_2/TiO_2和Co_2B_2Pt/TiO_2表面吸附的密度泛函研究

采用密度泛函理论探讨了TiO2表面负载Co2B2和Co2B2Pt合金簇可能的负载构型.结果表明,Co2B2和Co2B2Pt合金簇倾向于以两个Co的形式负载在两个氧上.态密度分析发现,负载后,Co2B2合金簇中部分Co原子和B原子成键加强,Co2B2Pt合金簇中Pt原子和B原子成键也加强,形成新的轨道.CO和O2在Co2B2/TiO2和Co2B2Pt/TiO2表面吸附的结果表明,Co2B2Pt/TiO2催化氧化CO性能的提高是由于Pt原子提高了Co2B2合金簇吸附CO和O2的能力.

氮化碳聚合物半导体光催化

半导体光催化技术通过太阳光驱动一系列重要的化学反应,将低密度的太阳能转化为高密度的化学能或直接降解和矿化有机污染物,在解决能源短缺和环境污染等问题方面具有重要的应用前景。最近,聚合物半导体石墨相氮化碳(g-C3N4),由于优异的化学稳定性和独特的电子能带结构,被作为一种廉价、稳定、不含金属组分的可见光光催化剂广泛应用于太阳能的光催化转化,如光解水产氢产氧、有机选择性光合成和有机污染物的降解等,引起人们的关注。本文将围绕g-C3N4光催化剂的改性研究,综述国内外近年来在g-C3N4光催化领域所取得一些重要进展,比如理论研究g-C3N4的组成结构及化学性质、金属/非金属掺杂调控g-C3N4的半导体能带结构、软/硬模板法优化g-C3N4的纳米结构、表面化学修饰改进g-C3N4的表面反应动力学过程及半导体复合提高光生载流子的分离效率等。最后,本文还对g-C3N4光催化的未来发展趋势进行展望。