功能性填料在超重力旋转填料床中的应用和研究进展

填料作为旋转填料床的核心部件,是物料微观混合和传质反应过程发生的重要场所。填料的结构、材质组成、填装方式决定了填料的功能性,进而直接影响到旋转填料床的传质性能、使用寿命和应用范围,故而增强填料的功能性显得尤为重要。功能性填料通过改变常用填料的表面性质、调节形态、设计结构等手段,使填料具有如吸附、催化、疏水等的功能特性,在提高旋转填料床的性能和运行效果方面表现出优异的成效。综述了在旋转填料床中功能性填料的主要分类与特点,总结分析了近年来功能性散装填料和规整填料在旋转填料床中的应用情况,从增强传质特性和改善液体流动行为方面分析了填料功能特性的体现,并对功能性填料的发展方向和工业化前景做出了展望。

超重力反应器制备纳米氢氧化镁的实验研究

从强化微观混合和传质的角度出发,提出采用新型的撞击流-旋转填料床(IS-RPB)反应器制备纳米氢氧化镁,通过扫描电子显微镜、纳米激光粒度仪和X射线衍射仪等手段对产物进行表征,考察了镁离子初始浓度、反应物浓度比、超重力因子、液体流量及反应温度等因素对氢氧化镁形貌、粒径分布、晶相结构和晶粒尺寸的影响。结果表明:在镁离子初始浓度为0.75 mol/L、反应物浓度比[c(Mg^(2+))∶c(OH^-)]为1∶2、超重力因子为71、液体流量为40 L/h、反应温度为60℃的工艺条件下,制备的氢氧化镁呈六方片状,纯度高,晶粒尺寸为15.9 nm,粒度分布均匀,具有较完整的六方晶系结构。

超重力共沉淀法制备纳米钛酸钡的研究

针对工业制备BaTiO_(3)粉体存在粒度分布不均、粒径大等难题,采用撞击流-旋转填料床(IS-RPB)反应器共沉淀法制备Sm^(3+)掺杂BaTiO_(3)纳米颗粒。考察了超重力因子、撞击初速度、掺杂浓度等因素对纳米钛酸钡粒径和粒度分布的影响规律。结合X-射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱仪(FT-IR)、同步热分析仪(TG-DSC)以及纳米粒度分析仪对产物形貌、粒径等进行了表征分析。研究结果表明:IS-RPB反应器制备得到的BaTiO_(3)纳米颗粒粒径小且粒度分布均匀,高温煅烧后呈现四方相;在撞击初速度21.24 m/s、超重力因子45、掺杂浓度0.3%、煅烧温度950℃、保温时间2 h时,其粒径最小,为65 nm;陶瓷体在烧结温度1150℃、烧结时间2 h时密度为6.4 g/cm^(3),有利于提高其介电性能和陶瓷的稳定性。本文提出的超重力共沉淀法制备纳米钛酸钡是一种可在工业上拓展的制备方法。

硅聚醚原位改性超细氢氧化镁的制备

将氢氧化钠作为沉淀剂,以无水氯化镁为原料,采用双向沉淀法制备超细氢氧化镁(MH),在制备过程中引入硅聚醚使氢氧化镁表面有机化。考察了硅聚醚的添加方式、硅聚醚的添加量、反应温度和搅拌速度等因素对氢氧化镁浆料的过滤性能的影响。利用接触角测定仪、纳米粒度及Zeta电位分析仪、傅里叶红外光谱仪、同步热分析仪等对氢氧化镁粉体的接触角、粒径、表面结构和热稳定性进行了表征。研究结果表明:在硅聚醚的添加方式为在氢氧化钠溶液中添加硅聚醚[Mg(OH)_(2)-Ⅱ],每100 g MH中硅聚醚的添加量为3 g,反应温度为60℃,搅拌速度为800 r/min的条件下,氢氧化镁浆料的过滤性能最好,过滤速度最快为4.79×10^(-4)m/s;在最佳条件下制备的氢氧化镁的接触角比未改性氢氧化镁提高了6倍多;FT-IR分析证明了硅聚醚成功地吸附在氢氧化镁的表面;热分析表明了改性氢氧化镁的热稳定性明显提高。

超重力液相沉淀法制备纳米铁酸钴

针对磁力搅拌器制备纳米材料时存在粒径分布宽、分散不均匀的问题,采用撞击流-旋转填料床结合化学共沉淀法,以Fe(NO_3)_3·9H_2O、Co(NO_3)_2·6H_2O、NaOH为原料制备CoFe_2O_4纳米颗粒。研究了转速、液体流量、NaOH浓度以及晶化时间对CoFe_2O_4纳米颗粒粒径的影响;并与磁力搅拌器制备的CoFe_2O_4纳米颗粒在磁性能方面进行了对比。采用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱仪(FTIR)、透射电镜(TEM)、纳米粒度仪及振动样品磁强计(VSM)对产物的粒径形貌及磁性能进行表征。结果表明:CoFe_2O_4纳米颗粒的粒径随转速、液体流量和NaOH浓度的增加而减小,但随晶化时间的增加而增大。最佳工艺条件为:转速900r/min,液体流量60L/h,NaOH浓度3mol/L,晶化时间6h。此条件下制备的CoFe_2O_4纳米颗粒的粒径约为20nm,饱和磁化强度为75.43emu/g,较磁力搅拌器提高40%。

超重力减压间歇精馏的传质性能

以不锈钢波纹丝网为填料,应用超重力减压精馏间歇全回流操作分离乙醇/水共沸物系。考察了进料乙醇质量分数xf为50%~95%、操作压力P为101.33~11.33kPa和超重力因子β为20.90~130.64时乙醇-水体系的传质性能。实验中设备运行稳定并且单级旋转精馏床传质性能随着超重力因子β的增大先增强后减弱,随着压力P的减小和进料浓度xf的增加而增强,并在P=11.33kPa时分离高浓度原料时打破共沸点。与相同条件下传统填料塔相比,分离效果明显高于传统塔,且HETP为7.94~14.20mm,仅为传统塔的1/6~1/4,传质性能显著增强。并对能耗进行分析,超重力装置由于自身体积小等优点便于达到所需真空度,能耗降低明显。

纳米氢氧化镁的超重力沉淀法制备及沉降性能

针对传统沉淀法存在的问题,提出采用一种新的液-液反应机制——撞击流-旋转填料床（IS-RPB）反应器制备纳米氢氧化镁,通过单因素实验和正交试验研究了镁离子初始浓度、镁离子和氢氧根离子摩尔浓度比、转速、液体流量及反应温度等因素对氢氧化镁浆料沉降性能的影响规律,确定了最佳工艺条件。研究表明：在镁离子初始浓度为0.70mol/L、镁离子和氢氧根离子摩尔浓度比为1/2、转速为900r/min、液体流量为40L/h、反应温度为70℃的最佳工艺条件下,得到了粒径为60-80nm的六方片状氢氧化镁,其沉降性能良好。

超重力精馏回收果胶沉淀溶剂的应用

同时应用超重力精馏连续与间歇操作分离回收果胶沉淀溶剂中的乙醇,并以不锈钢波纹丝网为填料,在原料乙醇质量分数xf=55%、回流比R=4、超重力因子β=63.16~252.67、原料流量F=15~50L/h、1.01×105Pa和室温进料下操作,研究了四级超重机在连续精馏过程中的传质性能;并在β=161.71、R=2.5~7及1.01×105Pa操作条件下,考察了间歇精馏过程中不同回流比R对塔顶和塔底乙醇浓度xd和xw的影响。结果表明,在连续精馏过程中,理论塔板数NT随β和F的增大而增加,设备的等板高度HETP为41.12~58.21mm,xd=93%,xw=35%;在间歇精馏过程中,xd随着R的增大先增高后降低,xw随着R和t的增大而下降,所得产品xd为92.5%,xw为1.05%;乙醇分离回收效果良好,回收率为91.28%,单位回收乙醇产品成本为0.644元/L,充分表现出超重力精馏工艺应用于果胶沉淀溶剂的回收再利用的优势。

超重力强化处理硝基苯类废水的研究进展

硝基苯类化合物广泛存在于火炸药、石化、染料等行业,在其生产过程中产生大量硝基苯类废水,因其结构稳定、毒性大、可生化性差等特点备受广大科技工作者关注。传统废水处理方法存在传质受限、处理效率低等问题,利用超重力技术强化处理硝基苯类废水成为一种新的颇具潜力的方法。本文综述了超重力强化物理法、还原法、臭氧高级氧化法等处理硝基苯类废水方法研究进展,包括强化传质过程、材料制备、催化降解等方面,并对超重力强化处理硝基苯类废水放大过程中应关注的关键问题以及今后对优化结构、延长液体停留时间的研究方向进行了阐述和展望。

超重力强化O3/Fe(Ⅱ)氧化降解硝基苯废水

在旋转填料床中进行Fe^(2+)/O_3降解硝基苯废水的实验研究,并考察了初始pH、超重力因子β、液体流量、Fe^(2+)浓度对硝基苯去除率的影响。结果表明,在硝基苯质量浓度为175 mg/L、臭氧质量浓度为40 mg/L、气体流量为75 L/h、pH为3.5、超重力因子β=80、液体流量为140 L/h、Fe^(2+)浓度为0.4 mmol/L、循环处理40 min的条件下,硝基苯去除率和COD去除率分别为99.5%和67.97%。相同实验条件下,与O_3-RPB相比,该工艺的硝基苯去除率和COD去除率分别提高了7.1%和27.51%;与Fe^(2+)/O_3/BR工艺相比,该工艺的硝基苯去除率和COD去除率分别提高了27.2%和32.55%。表明将超重力技术与均相催化臭氧技术相结合,可实现硝基苯的高效降解。

超重力场下活性炭吸附间苯二酚废水

为了解决传统吸附设备存在设备体积庞大,吸附速率较小等问题,采用旋转填料床(RPB)为吸附设备,活性炭为吸附剂处理模拟含间苯二酚废水,考察了超重力因子、液体流量、温度、p H值和初始间苯二酚浓度对间苯二酚去除率的影响,测定了吸附等温平衡线及动力学数据,并在适宜操作条件下与固定床和磁力搅拌器的间苯二酚去除率进行了对比。结果表明:吸附平衡关系主要服从Freundlich模型,吸附热为14.65 k J·mol^(-1)。得到的吸附间苯二酚的适宜操作条件为:液体流量为50 L·h^(-1),超重力因子为41.30,p H值为5,温度为20℃,废水初始浓度为900 mg·L^(-1),吸附时间为2 h。在此条件下,间苯二酚去除率达到96.86%,较相同操作条件下的固定床和磁力搅拌器而言,去除率分别提高了约20%和14%。吸附过程主要符合准二级动力学方程,相同操作条件下,超重力吸附法的吸附速率常数为2.576×10-3g·mg^(-1)·min^(-1),是传统固定床吸附法与磁力搅拌器吸附法的1.626倍和1.413倍。

超重力湿法脱除气体中细颗粒物研究

开发了2台转子规格相近的逆流与错流旋转填料床,采用平均粒径为2.25μm的粉煤灰模拟细颗粒物,通过实验对比了逆流床与错流床的除尘效率和压降。研究表明:逆流床的除尘效率高于错流床,分别达到98.5%和97.5%。对比研究了转速、液气比、气速对逆流床和错流床除尘效率的影响规律,确定了各自适宜的工艺参数。逆流旋转填料床可以在更小的液气比和转速下达到更高的除尘效率,压降仅比错流床大100 Pa,更适用于工业化推广,应用前景广阔。

超重力强化吹脱与O_3/H_2O_2联合处理含高浓度硝基苯废水

为了降低废水中硝基苯含量,首次构建了超重力强化的吹脱—O3/H2O2氧化处理工艺。进行了超重力强化的吹脱法预处理含高浓度硝基苯的废水。考察了超重力因子、气体流量G、液体流量L等因素对硝基苯吹脱率的影响。结果表明:结合超重力技术可有效提高硝基苯去除率,当G=10m3·h-1,L=90L·h-1,=80时,吹脱10次后硝基苯含量降至90mg·L-1,此后吹脱率变化明显减弱。低浓度废水用超重力强化的O3/H2O2高级氧化法进一步处理,当L=120L·h-1,=80,气相O3浓度为50mg·L-1,H2O2浓度为4.9mmol·L-1,初始pH值为10.5,处理时间为25min时,硝基苯去除率可达99.6%,出水可生化系数BOD5/CODCr=0.38,满足污水处理的生化处理标准。

用超重力技术强化O_3/Fe(Ⅱ)工艺深度氧化降解苯胺废水

针对传统反应器存在臭氧传质效率低的问题,将旋转填料床(RPB)的超重力技术与O_3/Fe(Ⅱ)高级氧化法相耦合(RPB-O_3/Fe(Ⅱ))用于含苯胺(AN)废水的深度氧化降解,考察了超重力因子β、催化剂Fe(Ⅱ)投加量、O_3浓度,体系pH值及苯胺初始浓度对AN降解率和TOC去除率的影响,用液相色谱-质谱联用仪分析了AN降解过程的中间产物,探讨了AN的降解机理。结果表明,超重力因子的提高有利于AN的深度降解;体系pH值会影响臭氧化直接与间接反应以及催化剂Fe(Ⅱ)的存在形式,RPB-O_3/Fe(Ⅱ)体系拓宽了臭氧使用的pH范围;O_3浓度增加有利于提高AN降解效能,但臭氧利用效率降低。在超重力因子β为100,Fe(Ⅱ)浓度为0.8 mmol·L^(-1),O_3浓度为36 mg·L^(-1),pH值为3,AN初始浓度为200 mg·L^(-1)时,12 min苯胺去除率达100%,60min时TOC去除率可达73%。氧化降解苯胺过程的中间产物主要有硝基苯、对苯醌、马来酸和草酸,并推断了臭氧催化氧化降解苯胺的可能途径。

超重力-电催化耦合法降解含酚废水

将自制的超重力多级同心圆筒电解装置应用于电催化降解含酚废水的过程中,解决电化学法处理废水存在"气泡效应"和"传质受限"导致的废水处理效率降低的难题。考察了超重力因子、电流密度、电解时间、电解质浓度、液体循环流量、苯酚初始浓度对废水降解效果的影响,确定了超重力-电催化耦合法处理含酚废水的最佳工艺条件。结果表明:超重力因子为30、电流密度为200A/m2、电解质浓度为3g/L、液体循环流量为80L/h、电解时间为7h时,处理初始浓度100mg/L的含酚废水,苯酚去除率可达99.1%,COD去除率可达24.7%。超重力电催化法强化了离子传质过程,实现了废水中苯酚的高效去除,为含酚废水的处理研究探索了一种新途径。

超重力技术制备多级孔ZSM-5分子筛

尝试采用加盐晶种法,以撞击流-旋转填料床为反应器,制备出多级孔ZSM-5分子筛,考察了转速、硅胶流量、含晶种的铝源混合物流量和循环时间对产物的粒度分布及介孔结构的影响,并针对晶化时间、晶粒形貌、结构性能三方面与传统水热合成法进行对比。采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)以及N2吸附脱附对产物的形貌及结构性能进行表征。研究结果表明,超重力技术制备多级孔ZSM-5分子筛的最佳工艺条件为:转速1200r/min,硅胶流量30m L/min,含晶种的铝源混合液流量20L/h;应用超重力技术相比于传统水热合成法制备出的多级孔ZSM-5分子筛拥有更多的介孔数量,形貌较好无杂相,粒度分布更均一,且所需晶化时间显著降低;微观混合效率对多级孔ZSM-5分子筛的形成有一定影响。本文为改善多级孔ZSM-5分子筛的工业化生产提供了一条新思路。

超重力气提法处理丙烯腈废水

基于常温下气提法处理丙烯腈废水去除率低的问题,提出了超重力强化气提法处理丙烯腈废水的研究思路。实验研究了超重力因子β、气液比、丙烯腈模拟废水初始浓度等因素对丙烯腈去除率的影响,确定了超重力单级气提适宜的操作条件,并就去除效果与传统气提法和搅拌法进行对比,着重考察了三级气提后丙烯腈的去除效果。结果表明:在常温、常压、超重力因子β为50.14、气液比为1300的条件下,超重力单级气提丙烯腈废水初始浓度为(3000±100)mg/L时,丙烯腈去除率为69.1%,相近条件下较传统气提法去除率提高了1.6倍,较搅拌法去除率提高了12倍,三级气提时丙烯腈去除率可达97.1%。超重力气提法强化了气液传质过程,实现了废水中丙烯腈的高效去除,具有较高的经济效益和良好的应用前景。

超重力法制备Cu-Mn/ZSM-5催化剂及其催化燃烧甲苯的研究

ZSM-5分子筛负载复合过渡金属催化剂(Cu-Mn/zeolite)兼具分子筛和复合过渡金属的双重优势,在催化燃烧消除VOCs领域具有良好的催化性能。通过超重力技术制备了ZSM-5负载复合过渡金属催化剂,系统地研究了超重力环境下制备的Cu-Mn/ZSM-5催化剂的催化活性,并与传统浸渍法制备的催化剂进行比较。通过BET比表面积测试法、X射线衍射、程序升温还原、扫描电子显微镜和X射线光电子能谱分析等技术对催化剂进行表征,结果表明,超重力法制备的催化剂具有更高的催化活性,活性组分在ZSM-5上均匀分散,且负载量较高。

超重力强化O_(3)/Fe(Ⅱ)氧化降解DNT实际废水

二硝基甲苯(DNT)生产工艺中产生的废水具有成分复杂、难生物降解等特点,为此本研究提出采用超重力强化O_(3)/Fe(Ⅱ)氧化降解DNT实际废水的思路,研究了操作参数对DNT废水去除效果的影响规律,揭示了超重力强化O_(3)/Fe(Ⅱ)氧化降解DNT的催化机理,分析了DNT降解过程中间产物,推测了其降解途径。结果表明:超重力因子的提高有利于硝基化合物的深度降解,体系pH值会影响臭氧的直接氧化和间接氧化反应以及催化剂Fe(Ⅱ)的浓度,在超重力因子β为40,Fe(Ⅱ)浓度为0.8 mmol·L^(-1),O_(3)浓度为60 mg·L^(-1),液体流量QL为80 L·h^(-1),pH值为1.1的条件下,反应60 min硝基化合物的去除率达60%,相近操作条件下,硝基化合物去除率比鼓泡反应器(BR)O_(3)/Fe(Ⅱ)体系提高18.30%;电子顺磁共振图谱显示出1∶2∶2∶1的相对峰强度,表明了羟基自由基(·OH)的存在,证实该降解过程遵循·OH的催化机理;旋转填料床(RPB)O_(3)/Fe(Ⅱ)体系中降解DNT过程的中间产物主要有二硝基苯甲醛、二硝基苯甲酸、二硝基苯、间苯二酚和丙二酸,并推测了Fe(Ⅱ)催化臭氧氧化二硝基甲苯的降解途径。

填料定子对分层填料错流超重力装置强化气膜控制传质过程的研究

以化学吸收体系CO_2-NaOH测定分层填料错流旋转填料床中不同超重力因子β、空床气速u、喷淋密度q等条件下的有效传质比表面积a_e,采用气膜控制体系—NaOH溶液吸收气体中的SO_2测定气相体积传质系数k_ya_e,从而得到气相传质系数k_y。研究了β、u、q对k_ya_e、k_y、a_e的影响规律,对比了有无填料定子时分层填料错流旋转填料床的传质性能,从而验证了填料定子对分层填料错流超重力装置气相传质的强化作用。研究结果表明,k_ya_e和a_e均随着β、u、q增大而增大;k_y随着u增大而增大,但是随着β、q增大,先增大后减小;有填料定子时,k_y增加显著,是无填料定子时的1.3~2倍,表明填料定子能够进一步有效地强化气膜控制传质过程,提高气相传质系数。