ZIF-7负载CoB催化剂的制备及其在制氢中的应用

先后采用化学浸渍和还原的方法制备了不同比例的沸石咪唑酯骨架材料ZIF-7负载CoB的催化剂,对其结构进行了表征,并系统探究了该催化剂在催化硼氢化钠水解制氢中的催化活性。结果表明,相比于纳米CoB粉末催化剂,负载型CoB/ZIF-7催化剂在硼氢化钠水解制氢中具有更高的催化活性,25℃时NaBH_4水解产氢速率大约为252.19 m L/(min·g)。化学反应动力学表明:负载型CoB/ZIF-7催化剂催化NaBH_4水解制氢反应属于一级反应,其表观活化能约为51.48 k J/mol,远远低于纳米CoB粉末催化剂的活化能72.01 k J/mol。

不同还原剂对Ag@Fe_3O_4催化剂微观结构与催化性能的影响

采用共沉淀法制备了磁性纳米粒子Fe_3O_4,然后以硼氢化钠和水合肼两种还原剂制备了一系列Ag@Fe_3O_4负载型催化剂,并系统考察了该催化剂在对硝基苯酚还原中的催化性能。XRD和SEM表征表明,Fe_3O_4负载的Ag纳米粒子属于晶态结构,且硼氢化钠还原得到的Fe_3O_4负载银粒子分布更加均匀,尺寸明显更小。对硝基苯酚催化还原实验表明,在相同的制备条件下硼氢化钠还原制备的Ag@Fe_3O_4催化剂较水合肼还原得到Ag@Fe_3O_4催化剂具有更高的催化活性,这主要源于硼氢化钠还原得到负载银粒子具有更加优化的微观结构和分布状态。

分子筛USY负载硼化钴非晶态合金催化剂的制备及其在催化硼氢化钠水解制氢中的应用

采用浸渍法与化学还原法相结合制备了一系列USY型分子筛负载非晶态合金硼化钴(Co B/USY)催化剂,并系统探究了该催化剂在催化硼氢化钠水解制氢中的催化活性。XRD表征表明,USY分子筛载体上负载的活性组分Co B属于非晶态结构。通过扫描电子显微镜,对比了负载型Co B/USY催化剂和粉末状Co B催化剂的微观形貌,发现非晶态合金活性组分Co B能够很好的分布在USY分子筛载体表面,较粉末状Co B有更高的分散度。催化硼氢化钠水解制氢实验结果表明,相对于粉末状Co B催化剂,负载型Co B/USY催化剂在硼氢化钠水解制氢中具有更高的催化活性,30℃时Na BH4水解产氢速率约为1.5 L/(min·g)。反应动力学的计算结果显示,负载型Co B/USY催化剂在催化Na BH4水解制氢反应中表观活化能约为65.9 k J/mol,大大低于粉末状Co B催化剂的活化能(72.1 k J/mol)。

纳米尖晶石CuFexCo2-xO4的制备及其在对硝基苯酚催化还原中的应用

目前,水质污染特别是对硝基苯酚造成的水质污染正受到越来越多的重视和关注。为了解决这一问题,提出了一种催化还原对硝基苯酚转化为对氨基苯酚的方法,而还原过程中一般都需要活性高、易回收的催化剂。本文采用凝胶-燃烧法制备了一系列易回收的CuFe_xCo_(2-x)O_4纳米尖晶石催化剂(CuFe_2O_4、CuFeCoO_4和CuCo_2O_4),并系统探究了催化剂在对硝基苯酚催化还原中的催化活性。XRD表征表明,催化剂CuFe_2O_4、CuFeCoO_4、CuCo_2O_4属于尖晶石结构。通过扫描电镜对比了纳米尖晶石催化剂CuFe_2O_4、CuFeCoO_4、CuCo_2O_4的微观形貌,相对于催化剂CuFe_2O_4、CuFeCoO_4,纳米尖晶石CuCo_2O_4催化剂具有更小的粒径和分散度。催化还原对硝基苯酚的实验结果表明,相对于催化剂CuCoFeO_4和CuFe_2O_4,纳米尖晶石CuCo_2O_4催化剂在对硝基苯酚的还原中具有更高的催化活性和良好的应用前景。

CoB催化剂在硼氢化钠-乙醇体系中制氢的应用

采用化学还原法制备了非晶态合金CoB催化剂,研究其在NaBH_4-乙醇复合体系中的催化活性。考察了基于乙醇量(硼氢化钠浓度)、NaOH质量浓度、反应体系温度、醇水体系对CoB催化NaBH_4制氢的影响。结果表明,硼氢化钠产氢速率随着乙醇量(硼氢化钠浓度)的增加呈现出先加快后减缓的变化;NaBH_4产氢速率随碱质量浓度的增加呈现出先增加后减小的变化,且最优碱浓度大约为5%;NaBH_4制氢速率随反应温度增加而快速增加,反应动力学计算显示该体系的表观反应活化能Ea为56.45 kJ/mol;在相同条件下,CoB催化硼氢化钠醇解制氢的产氢速率快于催化硼氢化钠水解制氢的产氢速率。