H_2促进C_3H_6在Ag/Al_2O_3催化剂上SCR-NO的研究

少量H_2可以增强丙烯在Ag/Al_2O_3催化剂上选择性还原NO的活性,降低NO的起燃温度(<100℃),在2个温度区间内NO转化率比较高:第1个是低温区间80~180℃,第2个是250~500℃,在这两个温度区间内NO的转化率没有太大变化,在中间温度区间内比较低,低温区间NO转化率较高是由于H_2的还原作用,当温度高于180℃时C_3H_6起主要作用。N_2和NO_2是主要的竞争产物低温时有NO_2形成,当温度在140℃左右和高于380℃的时候对N_2的选择性非常高,在200℃和260℃时NO_2的浓度77×10^(-6)~83×10^(-6)占主要产物,165~500℃时仅仅检测到N_2O_2×10^(-6),对H_2-C_3H_6-SCR的反应体系,500℃时比较高的空速条件下会生成48×10^(-6)NH_3并增加了CO/CO_2比值。氧气和催化剂表面NO_2等中间体与还原剂之间存在着竞争反应,但是仍能被还原成N_2,这些中间产物在低温时容易被H_2还原而在高于180℃时易被C_3H_6还原。通过XPS分析可以发现,部分活性组分Ag在载体Al_2O_3上即使在低温条件下也非常不稳定,由于不同价态银物种相互作用使催化剂在不同温度区间内活性不同选择性也有很大差别,在C_3H_6-SCR反应之后Ag^+和Ag_n^(δ+)物种随之出现,当在反应气中通入H_2以后金属纳米Ag单质也会生成。XRD结果也同样表明,在H_2-C_3H_6-SCR反应后有大于5 nm的Ag纳米粒子形成。