用于CO低温氧化负载型纳米金催化剂研究进展

一氧化碳(CO)催化氧化反应因在工业、环保、军事、人类生活等方面应用广泛而受到人们普遍关注,如激光器中微量CO的消除、封闭体系中CO的消除、汽车尾气净化以及质子交换膜燃料电池中少量CO的消除等。近年来关于纳米金催化剂用于CO低温氧化反应的研究已成为备受关注的热点。阐述了金颗粒尺寸、载体种类、制备方法、制备条件等对催化剂活性的影响,总结了催化机理的研究现状和导致催化剂失活的因素,最后对其未来的发展进行了展望。

Au/CeO_2催化剂储存失活性研究

采用沉积-沉淀法制备了2%(质量分数)Au/CeO_2催化剂,并用X射线衍射、投射电镜、X射线光电子能谱和程序升温还原等手段研究了纳米金催化剂在室温空气中存放和冰箱冷冻存放失活的机理。结果表明,冰箱冷冻储存更有利于抑制金纳米颗粒的长大,使催化剂保持更高的储存活性。纳米金催化剂储存失活是部分可逆的,导致其失活因素有两方面:(1)金纳米粒子的长大,导致不可逆失活;(2)表面吸附二氧化碳和水,可通过高温焙烧来恢复部分活性,属于可逆性失活。

沉淀剂对花球状Au/CeO_2催化剂催化氧化CO活性的影响

采用水热合成法制备花状CeO_2载体,并选择了3种沉淀剂NH_4OH、Na_2CO_3和NaOH,通过沉积-沉淀法分别制备Au/CeO_2催化剂。以CO氧化为探针反应,研究不同沉淀剂对催化剂催化CO氧化性能的影响,通过ICP-AES、XRD、TEM、XPS、H_2-TPR等手段对催化剂进行表征,探讨了不同沉淀剂对Au/CeO_2催化CO氧化性能的影响。结果表明,以NaOH为沉淀剂制备催化剂室温活性最低,以NH_4OH和Na_2CO_3为沉淀剂制备的催化剂具有较好的CO氧化催化活性,室温转化率高于95%,但后者的室温催化活性相对更高。不同沉淀剂制备的催化剂活性与其实际金的负载量、金颗粒尺寸和载体还原的难易程度密切相关。

制备参数对花状Au/CeO_2催化剂上CO低温氧化性能的影响

采用水热合成法、沉积沉淀法分别制备花球状CeO2和负载型Au／CeO2。考察了反应液pH、金的负载量和煅烧温度对Au／CeO2催化氧化CO活性的影响，确定最佳制备参数，并对优化的Au／CeO2进行稳定性、储存性和再生性测试。结果表明：反应液的最适宜pH为8．5-9，最适宜的负载量和焙烧温度分别是2％（质量分数）和300℃。优化的Au／CeO2催化剂，室温下将1％CO催化氧化至1．8×10^-6，连续反应67h活性开始下降，当温度升至55℃时，连续反应700h，CO浓度仍然保持在8×10^-6以下。此外，该催化剂还表现出良好的储存性和再生性。