十四运期间西安市PM_(2.5)中无机元素的污染特征及来源解析

为了解十四运期间西安市PM_(2.5)中无机元素的污染特征及来源,利用重金属在线分析仪(Amms-100)于2021年9月(7日—30日)进行实时观测,运用富集因子(EF)和正交矩阵因子分解法(PMF)进行来源解析、健康风险评价模型进行风险评估.结果表明,PM_(2.5)日均值在常规期为(16.2±5.8)μg·m^(–3),管控期为(11.9±5.2)μg·m^(–3),均低于国家一级日平均限值(35μg·m^(–3));无机元素的平均质量浓度在常规期为2.7μg·m^(–3),在管控期为2.0μg·m^(–3),表明十四运期间的管控措施对PM_(2.5)及其无机元素有治理效果.富集因子结果表明,Cu、Zn、Br和Se全部来自于人为活动排放;Cr、Co、As和Pb主要受人为排放影响,因管控期间各种限制政策影响,以上元素在管控期较低.PMF分析结果表明十四运前后PM_(2.5)中无机元素主要来源于扬尘(48.5%)、工业(23.7%)、燃烧(18.7%)和交通源(9.0%).健康风险评价结果表明,常规期Mn在儿童群体中存在非致癌风险,Cr和As对人体存在致癌风险;除V以外,其他元素危险系数(HQ)和终生增量致癌风险(ILCR)均为常规期>管控期.

“十四运”期间西安PM_(2.5)中水溶性无机离子污染特征

为探究中国第十四届运动会(简称“十四运”)期间西安大气PM_(2.5)中水溶性无机离子浓度水平及来源,利用高分辨率MARGA ADI 2080离子在线分析仪对西安“十四运”前、“十四运”期间和“十四运”后水溶性无机离子进行实时观测,分析了不同时段水溶性无机离子组分污染特征、pH变化及污染来源。结果表明,“十四运”前、“十四运”期间和“十四运”后PM_(2.5)质量浓度分别为13.4、11.9、32.6μg/m^(3),SNA(NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)和NH_(4)^(+)三者统称)质量浓度分别为5.8、5.4、13.3μg/m^(3),占总水溶性无机离子的91.6%~93.6%。“十四运”前和“十四运”期间NO_(3)^(-)与SO_(4)^(2-)质量浓度比分别为0.7和0.9,表明移动源的比例增加,主要受交通管控的影响。“十四运”后NO_(3)^(-)与SO_(4)^(2-)质量浓度比为2.7,同时NO_(3)^(-)作为最丰富的离子,其质量浓度(7.4μg/m^(3))分别为“十四运”前(1.7μg/m^(3))和“十四运”期间(1.9μg/m^(3))的4.4和3.9倍。观测阶段,大气PM_(2.5)整体呈碱性,进一步通过热力学模型(ISORROPIA-II)计算得出酸性强度为“十四运”前>“十四运”期间>“十四运”后,这与大气富氨环境密切相关。使用主成分-多元线性回归模型(PCA-MLA)分析得到,二次源和扬尘源是观测期间PM_(2.5)主要的污染来源,“十四运”期间二次源的贡献降到最低。通过轨迹聚类及潜在源(PSCF)分析表明,PM_(2.5)污染主要为短距离污染传输,SNA潜在污染源区主要分布在西安市内以及周边地区。

陕西区域环境空气质量时空特征

利用陕西省的环境空气质量自动监测站2017—2021年的监测数据,分析了陕西区域空气质量的逐月变化特征、季节变化特征、年变化特征以及不同污染物的空间分布情况,对不同区域发生重度污染时段的环境空气质量污染特征和成因进行了探讨。结果表明:(1)2017—2021年陕西省空气质量逐步改善,空气质量改善幅度关中>陕南>陕北,SO2浓度年均下降12.5%,CO浓度年均下降9.9%,PM2.5年均下降7.2%。(2)关中区域和陕北北部污染较重,陕北南部和陕南区域污染较轻,城市污染程度重于郊县。(3)陕西省空气质量具有明显的季节变化特征,重污染天多在采暖季和春季(1月、2月、3月、11月、12月)。不同区域发生重度污染时的首要污染物具有明显差异。陕北区域重度及以上污染天的首要污染物为PM_(10)(100%),关中区域为PM_(2.5)(82%)、PM_(10)(17%)、O3(1%),陕南区域为PM_(2.5)(81%)、PM_(10)(19%)。(4)近年来陕西省臭氧(O_(3))污染形势较为严峻,应采取对策来有效遏制臭氧浓度上升的态势。

模拟日光照射下新污染物双烯雌酚的复合光化学反应动力学及转化路径

内分泌干扰物双烯雌酚(Dien)等新污染物经常在环境表层水体中检出,并表现为多种解离形态,其光化学转化倍受关注.本文考察了Dien 3种解离形态的表观光解、羟基自由基(·OH)和单线态氧(^(1)O_(2))光氧化的反应动力学,评估了相应的环境持久性和贡献,比较了表观光解与光氧化反应的产物、路径.结果发现3种反应均能降解Dien,且光转化速率常数(k)与pH显著相关,这主要是由于Dien解离形态(i)从H_(2)Dien^(0)、HDien^(-)到Dien^(2-)发生变化,相应的k_(i)和量子产率(Φ_(i))存在差异;不同的去质子化程度也影响了其氧化反应活性,k·OH,i和k^(1)O_(2),i的变化规律一致.环境表层水体(pH=6~9,45°N)中Dien的复合光化学转化半减期t_(1/2,E)为1.84~9.16 h,^(1)O_(2)光氧化对其光化学转化贡献更大.表观光解主要引起了Dien的单羟基化;而·OH和^(1)O_(2)氧化分别发生了多羟基化,以及羟基取代位点的连续氧化反应.毒性试验表明,Dien具有光修饰毒性.这些发现有助于准确评价水环境中Dien的复合光化学归趋和风险.

煤化工业园区土壤中多氯萘的浓度及来源分析

为了解煤化工业园区表层土壤中多氯萘(PCNs)的污染水平、空间分布特征和来源,建立了同位素稀释气相色谱-三重四极杆质谱的检测方法,对陕西某煤化工业园区表层土壤中的PCNs含量进行检测分析。结果表明,煤化工业园区表层土壤中PCNs质量浓度为0.358~1.349 ng/g,相对于2,3,7,8-四氯二苯并二噁英(PCDD/Fs)的毒性当量(TEQ)为3.000×10^(-4)~0.197 pg/g,与国内外各地区土壤PCNs相比,煤化工业园区土壤PCNs的浓度和毒性均处于中等水平。煤化工业园区土壤PCNs以低氯代为主,其中二氯萘和三氯萘占比高,分别为23.7%(质量分数,下同)~43.0%和41.7%~56.8%,焦化生产热过程为该煤化工业园区土壤PCNs污染的主要来源。

便携式NO_(2)检测多孔气敏新材料制备及性能研究

为检测大气污染物NO_(2),试验制备了一种多孔气敏材料,用于制备便携式NO_(2)气体检测的传感器,并对其性能进行研究。结果表明,多孔气敏材料具备较大的比表面积和内部多孔结构,气敏性能良好;多孔气敏材料传感器最佳测试温度为200℃,响应恢复效果良好,且对NO_(2)气体具有选择性,最低NO_(2)气体测试质量浓度为0.05 mg/m^(3),响应度能达到1.25左右;在制备完成第60 d时依然气敏性能良好,使用寿命长。使用多孔气敏材料制备的便携式NO_(2)气体检测传感器,具备优良的NO_(2)气体检测性能,符合环境气体检测标准,可以作为气敏材料制备便携式污染物传感器。

全自动电位滴定法测定水中氯化物

为了实现快速准确测定水中氯化物含量,建立了一种全自动电位滴定法测定水中氯化物的分析方法,对取样体积进行了优化,研究了CO_(3)^(2-)、S^(2-)、I^(-)、Br^(-)等对氯化物测定结果的影响,并就干扰离子的消除提出了有效的方法,结果表明,最佳取样体积为50 mL,水样中加入1 mL硝酸溶液(2+98)可消除S^(2-)、CO_(3)^(2-)的干扰,当水样中I^(-)、Br^(-)浓度高于5 mg/L时仪器可自动校正并扣除干扰。方法的检出限为0.19 mg/L,大大低于国家标准GB/T 11896—1989中规定的10 mg/L的要求,方法用于测定地表水、地下水和工业废水实际样品,精密度为1.9%~2.3%,加标回收率为91.9%~99.0%。采用全自动电位滴定法测定水中氯化物检出限低、精密度和正确度良好。方法的建立为复杂环境水样中氯化物的准确测定提供了有益的技术支撑。

西安市秋季PM_(2.5)中碳质组分特征及来源分析

本文基于西安市2021年9月1日至11月14日利用Sunset Model 4/OCEC(RT-4)Lab有机碳元素碳在线分析仪实时采集PM_(2.5)中的OC和EC,分析了PM_(2.5)、OC和EC的质量浓度特征,结合湿清除率探究降水强度与PM_(2.5)的关系,利用OC/EC比值、OC与EC相关性以及二次有机碳(SOC)估算探究OC和EC的排放来源.结果表明,西安市秋季PM_(2.5)、OC和EC平均浓度分别为(29.6±28.1)μg·m^(−3)、(6.1±4.3)μg·m^(−3)、(1.2±0.9)μg·m^(−3);OC和EC浓度质量变化都呈夜间高于白天和中度污染>轻度污染>清洁天的特征.污染物清除率受到降水强度和污染物浓度的综合影响.降水强度小但PM_(2.5)及其碳质气溶胶浓度较高的情况下,降水的正清除作用较弱.西安市OC/EC比值的平均值为3.15,说明大气中存在着较为明显的二次有机碳污染;不同污染程度下OC,EC的来源复杂程度为清洁天>中度污染天气>轻度污染天,从排放源来看,不同污染程度下均是燃烧直接排放大于非燃烧排放.SOC的平均值为4.3μg·m^(−3),对OC的贡献率为71.7%,SOC与NO_(2)、SO_(2)的相关性显著,说明研究期间西安有机碳的二次污染转化较为明显且主要来源于机动车尾气,生物质燃烧和工业排放.

大气棕碳吸光特性的研究进展

棕碳(BrC)属于大气中一类重要的吸光性含碳气溶胶。因其对区域乃至全球辐射强迫和气候的显著影响故引起较大关注,而缺乏对区域大气环境中棕碳吸光特性的全面认识是导致其辐射强迫评估不确定性的关键因素之一。人类活动产生的化石燃料排放和生物质燃烧排放均为棕碳的重要来源,但二次源和大气老化过程对其吸光影响可能超过一次燃烧源。近年来,研究污染颗粒物中碳质气溶胶对大气环境的作用机制将在应对气候变化中发挥重要作用。通过梳理国内、外棕碳来源、测量、化学组分和吸光特性的相关研究,在总结排放来源与二次老化对棕碳吸光特性影响的基础上,对未来棕碳吸光特性的研究方向提出建议。

基于核壳柱的高效液相色谱法快速测定环境水中11种三嗪类除草剂

建立了采用核壳色谱柱的高效液相色谱快速测定水中11种三嗪类除草剂的方法。比较了全多孔填料色谱柱和核壳填料色谱柱对11种三嗪类除草剂的分离效果,优化了检测波长、流动相pH、柱温、流速以及梯度变化速率等条件,仅在15.5 min内完成了高效液相色谱分离检测。在优化条件下,11种三嗪类除草剂的线性范围为0.20~50.0μg/L,线性相关系数均≥0.9992。方法检出限为0.04~0.05μg/L,定量限为0.16~0.20μg/L,加标回收率为85.2%~106.5%,相对标准偏差为1.8%~6.1%。本方法适用于地表水和地下水等环境水样中11种三嗪类除草剂的测定。

关中地区一次典型沙尘天气对空气质量的影响及沙尘来源

基于环境空气质量监测数据,应用HYSPLIT后向轨迹模式、潜在源贡献因子(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT)等综合分析了关中地区一次典型扬沙天气过程对城市环境空气质量的影响特征及沙尘来源。结果表明,2020年3月26日关中地区受沙尘天气影响16 h,关中5市出现重度及以上污染3-9 h,除渭南外的4市当日空气质量较沙尘前日转差1-3个级别,达到轻度至重度污染。在这次沙尘天气期间,关中5市PM_(10)和PM_(2.5)的小时浓度均呈“单峰”型变化,PM_(10)的小时浓度变幅为PM_(2.5)的1.2~13.5倍;PM_(2.5)/PM_(10)的浓度比值下降时段位于沙尘天气前期,其谷值滞后PM_(10)峰值1~2 h;SO_(2)、NO_(2)和CO的小时浓度明显下降,O_(3)的小时浓度日变化幅度减小。此次沙尘天气由蒙古气旋和地面冷锋系统引起,关中地区主要沙尘源地为我国腾格里沙漠、库布齐沙漠、毛乌素沙地及蒙古国中西部戈壁沙漠,沙源地临近城市在沙尘来临前风速风向有骤变现象,受沙尘影响城市PM_(10)浓度的上升滞后其1~5 h。该研究结果可为关中城市受沙尘天气影响型环境空气质量预报提供参考。

关中平原春节前后碳质气溶胶分布特征及来源解析

以2023年春节期间西安、宝鸡、咸阳、渭南和铜川大气PM_(2.5)中的OC和EC为对象,利用反距离加权空间插值法(IDW)、二次有机碳(SOC)估算和潜在源贡献因子分析(PSCF)分析了关中平原碳质气溶胶的时空变化特征及潜在来源.结果表明,在时间分布上,ρ(OC)表现为:春节后[(18.6±11.0)μg·m^(-3)]>春节期间[(16.2±15.1)μg·m^(-3)]>春节前[(10.0±8.3)μg·m^(-3)],ρ(EC)表现为:春节后[(2.2±1.2)μg·m^(-3)]>春节期间[(1.7±1.5)μg·m^(-3)]>春节前[(1.4±1.1)μg·m^(-3)],OC和EC污染在春节后最严重;在空间分布上,ρ(OC)表现为:咸阳[(21.4±17.3)μg·m^(-3)]>宝鸡[(15.8±12.8)μg·m^(-3)]>西安[(13.6±11.3)μg·m^(-3)]>渭南[(11.6±9.1)μg·m^(-3)]>铜川[(10.0±8.3)μg·m^(-3)],ρ(EC)表现为:咸阳[(2.1±1.4)μg·m^(-3)]>渭南[(1.8±1.4)μg·m^(-3)]>西安[(1.8±1.2)μg·m^(-3)]>铜川[(1.6±1.4)μg·m^(-3)]>宝鸡[(1.2±0.9)μg·m^(-3)],总体上咸阳的PM_(2.5)和碳质气溶胶污染最严重,铜川污染最轻.IDW结果显示:OC和EC浓度的高值中心[ρ(OC)>27.3μg·m^(-3),ρ(EC)>2.9μg·m^(-3)]在平原中部,低值中心[ρ(OC)<7.0μg·m^(-3),ρ(EC)<1.0μg·m^(-3)]在平原北部,OC分布西高东低,EC分布东高西低.SOC在OC中的占比为:春节后(51.7%)>春节期间(41.1%)>春节前(36.8%).各城市SOC/OC大小和各城市SOC在关中平原的贡献率大小表明,铜川、宝鸡和咸阳受有机碳二次转化影响较大.春节前、春节期间和春节后OC与EC的相关系数(r=0.85、r=0.98和r=0.94)表明二者具有高度的同源性.碳质气溶胶在春节前和春节期间与湿度和风速有一定相关性,春节后与各气象因子呈弱相关;碳质气溶胶总体上与CO和NO2有较强的相关性且在春节后相关性最强,与SO2的相关性在春节期间最强.5个城市碳质气溶胶潜在源区主要集中在本地和周边的甘肃南部、陕北以及陕南地区,春节前还受到来自西北方向长距离输送的影响.

固相萃取-高效液相色谱-荧光检测法快速测定水中9种烷基酚和双酚A

建立了一种基于固相萃取-高效液相色谱-荧光检测技术快速测定实际水样中9种痕量烷基酚类化合物和双酚A的方法。首先筛选出能高分离度分离10种目标物的色谱柱,并进一步优化了柱温、检测波长、流动相流速和梯度时间等色谱条件。实现了10.0 min内快速分离检测10种目标物,显著提高了色谱分析流程的分离效果和检测效率。10种目标物在0.08(0.16)~10.00μg/L浓度范围内工作曲线线性关系良好,相关系数均大于0.998。方法检出限为0.02~0.04μg/L,定量限为0.08~0.16μg/L。地下水、地表水和工业废水的加标回收率分别为81.4%~98.0%、88.9%~103.0%和77.3%~107.8%,相对标准偏差为1.5%~7.3%、1.8%~5.6%和3.0%~7.4%。方法分析速度快、灵敏度好、重现性好、准确度高,能够用于实际水样中烷基酚类化合物和双酚A的测定。

关中地区沙尘输送路径及潜在源区分析

利用MeteoInfo软件计算2016-2020年关中地区沙尘天气期间的逐时次后向气团轨迹,按季节进行聚类,结合PM10小时浓度数据,分析主要沙尘输送路径,并采用潜在源贡献因子法(PSCF)和浓度权重轨迹法(CWT)确定主要潜在沙尘源区及其贡献水平。结果表明:关中地区主要沙尘输送路径为西北路径,主要潜在沙源地包括蒙古国南部戈壁沙漠和我国古尔班通古特沙漠、巴丹吉林沙漠、腾格里沙漠、乌兰布和沙漠和毛乌素沙地。研究提出“沙源地边缘敏感区域”的概念,并指出这些区域城市可作为传输路径下游城市的沙尘预警指示城市,影响关中地区的沙源地边缘敏感区域主要分布在甘肃、宁夏、内蒙古西部、青海北部和陕西北部。关中地区春季沙尘影响频次多于冬季,春季沙尘源区分布范围比冬季广,但大部分源区贡献强度比冬季有所减弱。