负电晕等离子体及其与Fe基催化剂协同催化氨分解制氢

分别采用负电晕等离子体以及等离子体结合Fe基催化剂两种方法用于氨分解制氢。单独使用等离子体分解氨气时,氨气转化率和氢气收率随输入功率增加而增加,随气速增加而降低,随温度增加而提高。相比于单独等离子体方法,在等离子体与Fe基催化剂相结合时氨气转化率提高,二者产生了协同效应,氨气转化率随温度提高而增加,随放电功率提高而增加。催化剂表征表明,负电晕放电反应能够抑制氮化铁的形成,从而提高催化剂活性,产生协同效应,因此等离子体协同催化剂是催化氨分解制氢的有效手段。

3.55kPa下乙二醇-乙苯汽液平衡数据的研究

为了分离乙二醇-1,2-丁二醇共沸体系,选取乙苯作为共沸剂,采用汽液双循环平衡釜(ZPH-1)测定了在3.55kPa下乙二醇-乙苯体系的汽液平衡数据,并用Herrington面积检验法和Van Ness点检验法对平衡数据进行热力学一致性检验,结果表明实验数据符合热力学一致性;通过Aspen Plus模拟软件进行回归,并分别用NRTL,UNIQUAC模型对实验数据进行关联,得到二元交互作用参数;将实验数据与模拟数据进行对比,两者基本一致。

不同原料气甲烷化制天然气的热力学分析

由于不同原料气组成不同,会对甲烷化过程造成不同影响。通过建立基于吉布斯自由能最小法的热力学模型,利用ASPENPlus软件对合成气、焦炉煤气和煤热解气三种原料气CO甲烷化体系进行热力学分析,探讨了温度和压力及原料气组成(O2、CH4、CO2和C2H4)对CO转化率、CH4选择性和产率及积炭的影响,寻找出每种原料气甲烷化过程中的主导因素,确定出合适的工艺条件,优化甲烷化工艺。研究表明:低温高压有利于甲烷化反应的进行。合成气中CH4对CH4选择性和收率影响较小,所以可采用产品气循环工艺;但高温下CH4和CO2都导致积炭增加,应采用低温反应且严格控制CO2含量。而对焦炉煤气来说采用较高压力即可消除甲烷对反应的影响;CO2和C2H4对反应造成影响较小,可采用补碳工艺来平衡原料气中过量氢气。煤热解气本身含碳量高,CH4、CO2和C2H4均导致积炭加剧,因此不建议采用产品气循环工艺且要严格控制CO2含量,并脱除C2H4等气态烃类化合物。从安全和催化剂失活方面考虑,焦炉煤气和热解气中应尽可能减少O2含量。

神东煤粉粒流化床催化热解特性研究

采用等体积浸渍法制备Ni/γ-Al_2O_3(Ni的负载量9%,质量分数)和Ce-Ni/γ-Al_2O_3(CeO_2和Ni的负载量分别为2%和9%,质量分数)催化剂,并通过XRD,BET,H_2-TPR和NH_3-TPD对催化剂进行表征分析,以轻质芳烃苯、甲苯和二甲苯为目标产物,利用自主设计与搭建而成的粉-粒流化床快速热解实验装置,探究神东煤的催化热解特性。结果表明,无催化剂下,焦油中BTX质量分数为1.52%,单环芳烃质量分数为4.96%;在Ni/γ-Al_2O_3催化剂作用下焦油中BTX质量分数提高了29.61%,达到2.69%,单环芳烃质量分数增加了2.14倍,达到15.55%;在Ce-Ni/γ-Al_2O_3催化剂作用下焦油中BTX质量分数提高了76.97%,达到2.99%,单环芳烃质量分数增加了1.80倍,达到13.88%;Ce的加入可以使得Ni颗粒更加分散,同时抑制由于Ni颗粒聚集而产生强的酸位点,从而提高其催化活性。

二异丁基甲酮+1,2-丁二醇二元体系汽液平衡的测定与关联

利用改进后的汽液相双循环平衡装置(ZPH-1型)分别测定了10,30,50kPa压力下的二异丁基甲酮+1,2-丁二醇二元物系的等压汽液平衡数据。结果表明二异丁基甲酮+1,2-丁二醇二元物系存在共沸点。用Herrington面积检验法对平衡数据进行了热力学一致性检验,分别采用Wilson,NRTL和UNIQUAC活度系数模型对实验数据进行关联,理论值与实验结果基本一致。