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NO在赤铁矿(0001)表面吸附的第一性原理计算
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作者 吴翠霞 孙涛 +1 位作者 FABRIS Stefano 杜林 《中国科学院大学学报(中英文)》 CSCD 北大核心 2022年第2期193-200,共8页
氮氧化物NO_(x)(NO,NO_(2))是对人类健康有严重危害的大气污染物。近年来研究表明赤铁矿(α-Fe_(2)O_(3))可作为高效光催化剂去除大气中NO_(x),但NO_(x)气体在赤铁矿表面的吸附特性还未明确,阻碍了对其催化机理的进一步认识。基于密度... 氮氧化物NO_(x)(NO,NO_(2))是对人类健康有严重危害的大气污染物。近年来研究表明赤铁矿(α-Fe_(2)O_(3))可作为高效光催化剂去除大气中NO_(x),但NO_(x)气体在赤铁矿表面的吸附特性还未明确,阻碍了对其催化机理的进一步认识。基于密度泛函理论,采用包括电子强关联效应的PBE+U以及色散力修正的方法,对NO气体分子在α-Fe_(2)O_(3)(0001)晶面的吸附行为进行深入研究,发现基于PBE+U方法获得的吸附能(Ead=-0.64 eV)比PBE获得的Ead(-1.31 eV)低近50%。这是由于电子强关联项U的引入降低了表面铁原子d轨道对价带顶的贡献,抑制了其化学活性,而NO具有一个未成对的π*轨道电子,使得其对吸附基体的电子结构格外敏感。与+U不同,色散力修正不会显著改变体系的电子结构,只是使Ead略有增加(-0.18 eV)。采用统计力学的Langmuir公式计算NO在α-Fe_(2)O_(3)(0001)表面的热力学平衡占据数,发现基于+U的吸附能得到的平衡占据数与实验观测更为一致。这些结果揭示了电子强关联效应在α-Fe_(2)O_(3)表面化学中的重要作用,并为进一步研究NO_(x)在α-Fe_(2)O_(3)表面的光催化反应机理奠定了基础。 展开更多
关键词 三氧化二铁 一氧化氮 光催化 LANGMUIR 大气污染
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Inclusion of infrared dielectric screening in the GW method from polaron energies to charge mobilities
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作者 Paolo Umari 《npj Computational Materials》 SCIE EI CSCD 2022年第1期1300-1307,共8页
We introduce in the many-body GW scheme the modulation of the screened Coulomb interaction W arising from the macroscopic dielectric response in the infrared.We derive expressions for the polaron binding energies,the ... We introduce in the many-body GW scheme the modulation of the screened Coulomb interaction W arising from the macroscopic dielectric response in the infrared.We derive expressions for the polaron binding energies,the renormalization of the effective masses and for the electron and hole relaxation times.Electron and hole mobilities are then obtained from the incorporation of appropriate scattering rules.Zinc-blende GaN and orthorhombic MAPbI3 are used as test beds finding fair agreement with results from rigorous electron-phonon coupling approaches.Although limited to polar phonons,our method has a negligible computational cost. 展开更多
关键词 DIELECTRIC POLARON negligible
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