东海和冲绳沉积物中自生铀蓄积过程及控制机理

采用同位素稀释ICP-MS测定法,对中国东海陆架及日本冲绳海槽的6个沉积物芯中U和Th的同位素地球化学行为进行了研究,以了解氧化还原敏感元素U在近海次氧化性沉积物中的蓄积行为,并评价其在全球海洋铀平衡中的意义。东海沉积物芯中,238U浓度及238U/232Th比值随深度变化不明显。但是在冲绳海槽沉积物芯中,238U浓度及238U/232Th比值在沉积芯表层氧化带显示较低值,然后在次氧化层随深度增加而增加。230Th和232Th浓度在所有沉积物芯中基本不随深度变化。这些结果说明,冲绳沉积物中有“自生铀”的蓄积过程发生,蓄积速率约为(47±5)～(90±8)ng/(cm2·a),与文献报道的世界其他海域次氧化性沉积区大致相当。进一步证明了U在近海次氧化性沉积区的蓄积对于全球海洋铀平衡有重要意义。“自生铀”的主要蓄积机制是海水U(Ⅵ)向沉积物迁移,在还原条件下被还原为惰性的U(Ⅳ)并被吸附在沉积物固体相上。

钚同位素法示踪中国领海核爆散落物钚的主要来源与迁移途径

使用电感耦合等离子体质谱仪，对东海及冲绳海槽沉积物、南海及邻近海域以及西北太平洋表层水中^240Pu／^239Pu同位素比值进行了测定，以确定中国领海核爆散落核素钚的主要来源及迁移途径。结果显示：东海及冲绳海槽沉积物中^240Pu／^239Pu比值分布于0．24～0．31之间，南海及邻近海域以及西北太平洋表层水^240Pu／^239Pu比值也处于0．22～0．24之间，都明显高于全球大气理论沉降值0．18。根据^240Pu／^239Pu比值及其在沉积物芯中的分布特征分析，二十世纪50年代早期美国在北太平洋马绍尔群岛进行的核爆实验，被认为是中国领海及其邻近海域除全球大气沉降外的另一重要的钚的来源。模式计算显示，东海及冲绳沉积物中约55％、中国南海及其邻近海域表层水中约40％、西北太平洋表层水中约20％的钚，来自北太平洋核爆基地。北太平洋赤道环流及其在西北太平洋的分支洋流是钚自核爆地向中国领海迁移的主要通道。

(239＋240)Pu作为湖泊沉积物计年时标：以云南程海为例

在近代沉积作用领域137Cs时标与210Pb计年结合,获得了广泛而有效的应用.然而,137Cs经过两个半衰期的衰变已难于辩识.环境中的Pu核素具有相对较长的半衰期,也随全球大气扩散而散落于地球表面,可望作为沉积计年的时间标志.通过程海沉积物柱芯中239+240Pu比活度、240Pu/239Pu原子比率及校正到沉积年代的137Cs比活度的对比研究表明:二者比活度的垂直剖面基本相似、239+240Pu比活度与北半球137Cs逐年沉降量之间也具有很好的对应关系,显示出239+240Pu同样具有湖泊沉积计年的时标价值.不同层节沉积物中,239+240Pu/137Cs的平均值为0.016;∑239+240Pu/∑137Cs=0.012,与全球大气散落沉降的活度比相近.239+240Pu/137Cs活度比的垂直变化,寓意出239+240Pu在沉积物中较137Cs具有更小的扩散迁移能力.240Pu/239Pu原子比率平均值为0.195±0.021,显示240+239Pu主要来自全球大气散落沉降;沉积物8cm深度出现的异常点,显示出切尔诺贝利核事故影响的痕迹.