钠离子电池O3型层状氧化物正极的现状与展望:稳定性、可逆性及其反应机理

近年来,钠离子二次电池(SIBs)正逐渐成为研究的焦点.正极材料是决定SIBs性能的关键因素之一,对于高性能SIBs商业化至关重要. O3相层状过渡金属氧化物在能量密度、工作电压和合成成本方面具有独特优势,是目前最受关注的商业化钠离子正极材料.然而O3相材料在实际应用过程中依然存在着较大的缺陷,包括充放电循环中结构相变不可逆, Na^(+)扩散势垒高和空气稳定性差等问题.本文从材料组成结构、相变演化、反应机制和改性策略及其所面临的挑战等方面对典型的O3相钠离子层状材料研究现状进行全面总结及评述,并对其未来的发展趋势进行展望.

有机场效应气体传感器研究进展

得益于有机半导体的固有优点,包括分子结构可设计、溶液法可加工和机械柔性良好,以及其自身多参数、信号可调控以及高集成性等特点,场效应晶体管为气体传感器的发展注入了新活力.基于有机场效应晶体管(OFET)的气体传感器研究取得了显著进展,展现出了卓越的传感性能.本文综述了自2018年以来,OFET气体传感器领域的最新研究进展,包括化学敏感材料、界面工程、半导体层微结构调控以及柔性OFET气体传感器、集成电路和集成阵列方面的进展.最后,对有机场效应晶体管在气体传感器中的应用进行了简要的总结和展望.本综述旨在全面而深入地解析基于OFET的气体传感器,以促进科研人员对其基本工作原理和性能的深入理解并为高性能气体传感器的制造和相关产业的蓬勃发展提供有价值的参考和启示.

Ⅱ~Ⅵ族半导体纳米晶体的手性研究前沿

近年来,手性Ⅱ~Ⅵ族半导体纳米晶体因其独特的光电性能和手性诱导电子自旋选择性特点而受到广泛关注.手性是一种对称性破缺现象,可通过以下几种方式诱导纳米晶体的手性:(1)连接手性配体;(2)形成手性晶格;(3)形成手性形貌;(4)手性组装排列;(5)多级手性及手性放大.在手性诱导过程中,由于更小尺寸的纳米晶体——量子点的量子限域效应,其物理化学性质可随尺寸、形貌、组成和晶型进行调控,可以使其在紫外-可见-近红外光区域内表现出手性消光和圆偏振发光等特性.此外,几何参数如形状各向异性、晶格失配和表面不对称性在调节手性纳米结构的手性响应中也扮演着关键角色.因此,II~VI族手性半导体纳米材料在纳米光子学应用中的根本挑战是对纳米尺度的立体合成的完全控制,并从实验和理论两方面阐明不同维度手性的发生机制.本综述介绍了过去十几年来手性半导体纳米晶体,从控制合成到手性起源探索和潜在应用方面的最新研究进展,并提出了新的材料合成策略和理论改进论点,为新兴的跨学科领域如圆偏振发光、自旋电子学和基于手性的医疗诊断纳米器件应用等提供新思路.

手性金属卤化物钙钛矿的设计合成及其圆偏振发光研究进展

近年来,有机-无机杂化金属卤化物钙钛矿因其出色的光电性能成为最具吸引力的半导体材料之一,通过将“手性”分子引入到金属卤化物钙钛矿晶体材料中就可以得到“手性金属卤化物钙钛矿”.手性金属卤化物钙钛矿结合了钙钛矿的优良光电性质和手性特征,故产生了圆二色性(CD)、圆偏振发光(CPL)、非线性光学(NLO)、自旋电子学、铁电性和手性诱导自旋选择性(CISS)效应等独特光电功能的可能性,在光电子学、光学材料、光伏材料和自旋电子学等领域具有广阔的应用前景.本文综述了近年来手性金属卤化物钙钛矿的研究发展情况,如制备方法、晶体结构、手性产生机理、圆偏振发光和圆偏振光检测等;此外,总结了该类材料发展过程中所面临的挑战并展望了其发展前景.这对了解手性金属卤化物钙钛矿的光电性质和构建策略具有重要的理论意义,并为开发设计新型的手性金属卤化物钙钛矿提供了思路.

前言:陕西师范大学建校80周年专刊

陕西师范大学位于古都西安,是教育部直属、“211工程”和“985”优势学科创新平台建设高校,2017年入选国家首批“双一流”建设高校.陕西师范大学化学学科肇始于1944年的陕西省立师范专科学校理化科,1981年获批首批分析化学硕士授权点,2003年获批分析化学、应用化学及材料学三个二级学科博士授权点,2005年获批化学一级博士授权点,2008年获批化学博士后科研流动站,2021年获批化学工程与技术博士学位授权一级学科,2023年获批化学工程与技术博士后科研流动站.八十载薪火相传、勇毅前行,侯又可、高世扬、章竹君、房喻等一代代学人辛勤耕耘、砥砺奋进,为陕西师大化学学科的建设发展奠定了坚实基础.

中子散射技术在化学研究中的应用

中子散射在化学、软物质、基础物理、地球科学、工程等领域应用广泛,在不同领域的科学探索过程中发挥了关键作用.中子具有不带电荷、穿透能力强、对轻元素敏感、能够进行无损检测等特点.一方面,弹性中子散射在氢元素富集的化学材料体系、高分子体系、生物大分子等体系的结构研究中独具优势;另一方面,非弹性中子散射测量的能量、散射矢量范围与这类材料体系的时间、空间尺度吻合,非常适合化学过程的动力学研究.本文将通过结合中国绵阳研究堆(CMRR)中子散射平台上的应用实例,重点介绍国内外利用小角中子散射、中子反射、中子衍射、非弹/准弹性中子散射等代表性技术在化学反应机理研究、溶液中的化学过程、高分子化学、生物化学、材料化学、核化学和放射化学等领域的典型应用及前景.

油脂催化热裂解制备液体燃料和化学品研究进展

我国生物质资源储量丰富,发展生物质燃料和生物基化学品,构建多元互补能源体系,对保障国家能源安全和实现碳中和目标具有重大战略意义.油脂在催化剂和高温条件下,可利用类似石油催化裂化装置,经脱氧(如脱羰、脱羧、脱水)、碳碳键断裂、异构化、芳构化等一系列复杂反应,获得液体烃类产品,是当前生物质能源化利用的重要技术选择.本文概述了近年来国内外油脂催化热裂解制备液体燃料和化学品的研究进展,包括油脂资源化利用技术对比、催化热裂解反应的热力学和动力学因素、高性能催化材料的研究现状,并讨论了催化剂的构效关系,总结了油脂催化热裂解过程面临的突出问题和未来研究建议.

尖晶石型Li_(2)MnTi_(3)O_(8)纳米颗粒在锂硫电池中的双功能应用

锂硫电池中多硫化锂的“穿梭效应”、单质硫导电性差等问题导致其寿命短、倍率性能差,严重限制了其实际应用.基于此,本文采用溶胶凝胶法合成了尖晶石型Li_(2)MnTi_(3)O_(8)(LMTO)纳米颗粒,将其同时作为硫宿主材料和功能隔膜涂层,极大地提升了锂硫电池的循环稳定性和Li+的扩散速率.均匀分散的LMTO纳米颗粒不仅能提供丰富的电化学活性位点,同时可减少活性硫的损失.此外,LMTO功能化隔膜具有吸附多硫化锂的能力,有效抑制了多硫化锂的穿梭.实验结果表明,以LMTO为硫宿主材料和功能隔膜涂层组装的锂硫电池在充放电过程中展现了较快的锂离子扩散速率(DLi+分别为2.25×10^(−5),1.31×10^(−5)和1.61×10^(−4)cm^(2)s^(−1)),表明其快速的反应动力学.在0.5 C的电流密度下,电池首次放电比容量可达到1059 mAh g^(−1),经过300次循环,容量稳定在797 mAh g^(−1).双功能改性后的电池性能均优于单功能改性的电池.该材料的双功能应用策略为开发高容量、长寿命的锂硫电池提供了理论支持.

基于碳酸锰纳米氧化酶活性调控比色检测谷胱甘肽

纳米氧化酶是一类具有类似天然氧化酶催化特性的纳米材料.调控纳米氧化酶的催化活性在生物传感和临床诊疗等应用领域具有重要意义.本文通过一步水热法制备了具有高效类氧化酶活性的碳酸锰纳米颗粒(MnCO_(3) NPs),其能够快速催化溶解氧产生活性氧自由基,从而催化氧化无色底物3,3′,5,5′-四甲基联苯胺(TMB)发生显色反应,其蓝色氧化态产物(oxTMB)在652 nm波长处展现出特征吸收峰.进一步研究发现,在该显色体系中加入谷胱甘肽(GSH)后MnCO_(3) NPs催化氧化TMB的反应受到抑制,蓝色产物oxTMB的生成减少,652 nm处的吸光度减弱且与GSH的浓度在一定范围内呈线性关系.基于该原理,本文构建了一种基于MnCO_(3) NPs类氧化酶活性调控比色检测GSH的新方法,并成功将其用于血清中GSH含量的测定.借助智能手机的拍照和色度分析功能,本文还开发了一种利用智能手机作为检测终端的便携式分析方法用于GSH的检测,该方法有望进一步扩展到床边检测与疾病诊断.

邻苯二甲酸酯对大肠杆菌转化抗生素抗性基因的影响及机制

抗生素抗性基因(ARGs)水平转移是抗生素耐药性传播的根本原因,严重威胁生态安全和公共健康.转化是ARGs水平转移的重要方式.环境中邻苯二甲酸酯(PAEs)可与ARGs形成复合污染,但PAEs对ARGs转化过程的影响尚不清楚.本文探究了典型PAEs对大肠杆菌转化ARGs的影响及机制.研究发现,低于最小抑菌浓度(MIC,1mg/L)的邻苯二甲酸二甲酯(DMP)、邻苯二甲酸二乙酯(DEP)、邻苯二甲酸二丁酯(DBP)、邻苯二甲酸二(2-乙基己基)酯(DEHP)、邻苯二甲酸苄基丁酯(BBP)可引起ARGs转化效率分别降低27.55%、32.71%、46.40%、38.36%、59.87%,且ARGs的转化频率也随PAEs浓度的增加而明显降低.结果表明,PAEs可抑制大肠杆菌转化ARGs.PAEs可导致携带ARGs质粒团聚、受体细胞膜通透性降低、受体菌内氧化应激水平增加、三磷酸腺苷(ATP)转化降低,最终抑制ARGs转化.本文从细胞和基因水平共同揭示了PAEs抑制ARGs转化的作用机制,研究结果对认识环境中PAEs污染的分子生态效应具有重要科学意义.

电化学过程的非平衡态热力学

电化学能源储存和转化过程涉及电解质在多孔电极和隔膜内的传递和反应.理解其中的微观性质和耦合机制对于电解质的筛选、电解液/电极界面的优化以及多孔电极的设计都具有重要意义.此时,我们的研究对象处在微米乃至纳米尺度,并涉及电场、流场和温度场等多个物理场的相互耦合,传统的电化学热力学和动力学理论以及实验技术都难以描述微纳尺度下多物理场中的电化学传递和反应特性,所以亟需发展新的建模方法.本文基于线性非平衡态热力学,提出了一个以化学势驱动的描述电化学传递和反应过程的多物理场建模方法,并从电场下的传质过程、反应和传递耦合以及热效应这三个典型问题阐述了该方法的可行性和理论价值.

碳点荧光传感器的构建及其在环境污染分析中的应用

环境污染严重危害生态环境和人类健康.环境检测作为污染防治的关键环节,亟需灵敏快速、高效准确的分析手段.碳点(carbon dots,CDs)是一类生物相容性好、光学性质稳定、成本较低的新型碳纳米材料,在环境检测领域具有广阔的应用前景.本文综述了碳点的分类、合成方法、表征手段及其独特的物理化学性质,针对污染物浓度较低、种类繁多、基质复杂等环境污染特征讨论了碳点传感器的环境应用,并归纳了提高碳点灵敏度、选择性和检测效率的有效策略.最后,在总结碳点合成过程、表征技术、发光机制和传感机理等现存研究瓶颈的基础上,提出了未来碳点传感器的研究需求.

《中国科学:化学》投稿须知(2021年5月修订)

《中国科学:化学》(中文版)和Science China Chemistry (英文版)是中国科学院主管、中国科学院和国家自然科学基金委员会共同主办的化学类综合性学术期刊,主要报道化学科学及其交叉领域的基础和应用研究方面的创新性成果.中英文版均为月刊.

征稿简则

简介:《中国科学:化学》(中文版)和SCIENCE CHINA Chemistry (英文版)是中国科学院和国家自然科学基金委员会共同主办、《中国科学》杂志社出版的学术刊物,主要报道化学科学及其交叉领域的基础研究与应用研究等方面具有创新性和重要科学意义的最新研究成果.现为月刊,中文版每月20日出版,英文版每月1日出版.收录情况:《中国科学:化学》和SCIENCE CHINA Chemistry是两个完全独立的刊物.中文版被《中国科学引文数据库》、《中国期刊全文数据库》、《中国科技论文与引文数据库》和《中国数字化期刊群》等收录,并进入《中文核心期刊要目总览》;英文版被SCI, CA,EI, Current Contents, Google Scholar, SCOPUS, INSPEC, Chem Web, Current Chemical Reactions等检索系统和数据库收录.

质子交换膜燃料电池金属双极板表面改性研究进展

双极板是质子交换膜燃料电池(PEMFC)的核心组件之一,其质量的好坏直接决定电池堆输出功率的大小和使用寿命的长短.金属双极板因具有优异的力学性能和导电性能,成为当前PEMFC双极板研究中关注的焦点.但是,纯金属双极板在质子交换膜燃料电池环境中易受腐蚀,金属板腐蚀后,释放出可能毒害催化剂的金属离子,或形成可增加界面接触电阻的致密氧化膜,影响燃料电池的输出功率和使用寿命,对金属双极板进行表面改性可以有效解决上述问题.本文首先概述了双极板的种类、优缺点;然后,系统总结了金属双极板表面改性涂层的制备方法、性能与最新研究进展,主要涉及金属基涂层、碳基涂层和导电聚合物涂层;最后分析了改性涂层国产商业化面临的挑战及国内外产业化现状,从成本和寿命出发展望了金属双极板表面改性的发展方向.

废水中阴离子污染物处理方法的研究进展

废水中的阴离子污染物大部分具有毒性且对人体有害,其广泛存在于水体中,严重制约了国民经济和社会的发展.阴离子污染物及其处理已成为全球面临的一项挑战.因此,研究阴离子污染物的高效处理方法迫在眉睫.本文综述了废水中阴离子污染物的处理方法,分别从物理法、化学法、物理化学法及生物法展开,总结了不同处理方法对废水中阴离子污染物的处理效果,对比分析了各类处理方法的优缺点,并展望了废水中阴离子污染物的处理技术研究方向,以期为废水中阴离子污染物的处理及实际应用提供理论支撑.

分而治之——微液滴中的核酸分析化学研究

微液滴本身并不是一个全新的概念或者新现象,但随着近年来基于微液滴中的反应来进行生命分析化学研究,并推广至生命科学与医学的应用中,却成为了一个新趋势.微液滴生命分析化学领域的重点研究方向有两个:适合于生物分子高精度定量检测的液滴生成方式;利用均匀微液滴进行超越以往表现的分子检测,特别是与核酸分析结合的应用.本文中,我们结合该领域的发展趋势与本课题组自身的研究经历,梳理了微液滴生命分析化学的关键技术发展和应用,最后从自身研究经历出发提出该领域当今的一些挑战,以期能够引发同行的思考,开拓研究思路.

非光气制异氰酸酯绿色过程

异氰酸酯是聚氨酯合成的主要原料.目前,工业上主要采用光气法制备异氰酸酯.该工艺使用剧毒的光气同时副产大量腐蚀性的氯化氢.非光气制异氰酸酯是绿色化学及相关过程的最重要的内容,它的实现将导致传统的光气工艺乃至聚氨酯行业产生革命性的变化.本文主要介绍了本课题组多年来不同羰源下催化羰化制N-取代氨基甲酸烷基酯、热裂解制备异氰酸两步反应的研究进展及存在的问题,特别是近两年本课题组在脂肪族N-取代氨基甲酸烷基酯热裂解过程中聚合物的形成与解聚方面的思路,提出了具有工业实际应用价值的非光气制异氰酸酯的三步反应过程.

表面非周期有序结构的扫描隧道显微镜研究

基于分子自组装的分形、准晶等非周期有序结构的表面制备在近年来取得了一系列进展.本文综述了基于扫描隧道显微镜对表面谢尔宾斯基三角分形结构和准晶结构的研究.通过改变前驱体类型,可在不同基底上分别实现基于卤键、氢键、配位键、共价键的谢尔宾斯基三角分形结构的制备,并结合模板法和共组装法,突破生长动力学的限制,使得分形结构的级数达到五级.利用羧基间的氢键作用,可通过分子自组装构建表面分子准晶结构,并通过有机分子与稀土原子间的配位作用,成功实现金属有机配位准晶的制备.

乙炔氢氯化反应中无汞催化剂的研究进展

聚氯乙烯(PVC)作为重要的热塑型塑料,在建材、家居等众多领域广泛应用.氯乙烯单体(VCM)是合成PVC的主要原料, VCM的成熟合成路线主要有两种:乙炔法(也称电石法)和乙烯法.在中国,基于煤炭的乙炔法路线是PVC生产的主流工艺,核心催化环节几乎全部使用的是活性炭负载的HgCl2催化剂.然而,汞的流失正带来严重的环境问题.因此,研究和开发新型无汞催化剂是实现PVC绿色生产的迫切需求.本文重点讨论了乙炔氢氯化反应中无汞催化剂的研究和开发进展,包括三个方面的内容:Au、Ru、Pd等金属基催化剂;杂原子掺杂的碳基无金属催化剂;其他类型催化剂,如氮化物,离子液体和分子筛等.